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NO、CO和O2在铜离子分子筛上吸附的理论研究.pdf
物理化学学报(m·“胁·““e凰lP6口D)
Ac招P砖j.一Chim.豇n.,2001,17(8):76l~764 761
N0、C0和Oz在铜离子分子筛上吸附的理论研究+
孙岳明 杨萍 曹爱年 张远
(东南大学化学化上系南京 210096)
摘要
附的空间立体模型进行了优化计算结果表明,cu+与小分于之间形成直线形吸附最为稳定,也存在其他成一定
角度的吸附,但是不稳定计算了吸附过程的势能曲线和温度对吸附的影响,在500—800K的反应温度下,温度
越低吸附越稳定NO在cu表面能够形成cu+(NO)(oN)双分子吸附.最后,比较了价态的变化对金属吸附性
质的影响
选择催化还原(scR), H叭ree—Fock
关键词 Nq, cO, 吸附,
近年来,由于氮氧化物(NO;)给生态环境造成了 法“t“’,研究温度对吸附的影响.
严重危害,因此催化去除NO。已经成为治理环境污 吸附能定义为吸附前后各物质焙的变化 其
染的最活跃的课题…之一.催化除去废气中的No, 符号和大小可表示发生吸附的可能性和吸附的程
可以利用气体还原剂还原”1,也可以通过无还原剂的 度.
直接还原分解法,如选择催化还原(scR)方法”1. &Hn=H旷HM—H~
自1warnoto等…的早期工作以来,cu分子筛被看作△风a表示吸附能,巩一表示吸附稳定模型的焙,
N0自分解的具有潜力的催化剂,可使NO分解成巩表示吸附前金属催化剂的焙,H.表示吸附前小
为N:、0:,而且1w帅oto等认为铜分子筛中cu+是分子的焓.由热力学公式日=E+Py可知,在绝对
NO吸附和催化分解的活性中心“1.吸附为气固相 零度下焓与内能的数值是相等(气态)或近似相等
反应的关键步骤,对吸附过程来讲,最简单模型是 (凝固态)的,吸附能就等于吸附前后内能的变化;
一个金属原子与一个吸附分子进行作用,Lee等利 而在非绝对零度下,吸附能等于内能变化(△E)加吸
用这种模型对Ru与c0吸附进行过研究”1.本文
通过计算铜离子分子筛上单个cu+,对吸附形态和 得到如下吸附能计算公式:
K) (1)
过程进行量子化学计算,在此基础上了解N0,在铜 △且d=晶^一EM一厶【O
离子表面吸附的微观机理. △Ha(71)=△E(r)+△(|DP)(2)
△£(r)=△鹾+△(△E。)1+△日+
1 计算方法 △(△B)1+△群+△日 (3)
△删表示OK时吸附前后的能量差,△(△丘)7表示
在Pen山mⅡ微机上用Gaussian94w程序中的
Ha巾ee.Fockh81和DFT…方法.考虑到基组的适用OK和7、温度之间电子能的变化,△日表示0K时
K
吸附前后各物质零点能的差值,△(△E)7表示O
范围和计算的精度,选择LANL2MB基组”0’”1,对
小分子的吸附结构和过程进行计算.计算采用图1 和丁温度之间振动能的变化,△目表示丁温度时吸
所示模型,对键长和键角进行全面优化计算.同时 附前后转动能的变化,△日表示71温度时吸附前后
平动能的变化.
利用Gaussian程序所具有的热力学计算函数和方
edu
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