锂基和钾基稀燃氮氧化物储存还原催化剂结构与性能及研究.pdf

中文摘要 稀薄燃烧技术不仅能减少燃油消耗，而且能减少C02和碳氢化合物的排放。 然而在稀燃条件下，传统的三效催化剂不能有效去除稀燃尾气中的N0x，因此有 效方法。目前广泛研究的Pt／B以1203体系因抗硫性差，难以推广使用。本文以碱 对其组份配比进行了优化，研究了负载不同Li含量的催化剂性能并与不同Ba含量 的催化剂进行了比较。同时考察了掺杂La203的影响，对La203的含量进行了优化， 并对载体焙烧温度，储存剂K的前驱体的影响进行了系统考察。在此基础上，提 出了氮氧化物的储存机理。 A1203或zr02改性后，其储存能力大幅增加。原因是催化剂的比表面积的提高和 贵金属Pt分散度的降低。催化剂的抗硫能力与载体的总酸量密切相关，总酸量越 大，抗硫性能越好。而催化剂的氧化能力由贵金属的粒子大小(分散度)决定， 分散度越低，粒子越大，其氧化性能越强。以碱金属Li作为储存剂的NSR催化剂 对Nm的储存适宜温度为350～400oC，在350 oC，NQx在催化剂Pt／L棚02．MQ誓 因为形成了体相硫酸盐。 例，并进一步研究了Li基催化剂与Ba基催化剂之间的差异。结果表明：Ti02的掺 摩尔比Ti／(币+A1)=O．30。加喵打ⅣDRJFT表征结果表明：500oC下，No在Pt／Li／A1203 和Pt／Li胜(40)上主要以双齿硝酸盐形式储存，主要储存活性位为．OLi。而在 和碱土金属Ba作为储存剂时，当催化剂含有相同摩尔量的碱性组分时，Li基与 Ba基催化剂的Nm储存量大致相当，但Li基催化剂具有更好的抗硫性。 为了改进Pt／阶i02-A1203催化剂的热稳定性和抗硫性能，对载体进行了改 当载体在较低温度焙烧时(500oC)，主要以无定形形式存在，载体酸性较强，K 在载体上主要以．oK形式存在，Nox在催化剂上以单齿或双齿硝酸盐的形式吸 附，此时的硝酸盐热稳定性差，催化剂的储存能力不大。当载体在较高温度焙烧 时(750 对于．OK更容易与Nm作用，生成自由硝酸根，其热稳定性较高，因此高温焙烧 应生成难以脱除的硫酸盐。不同K盐的前驱体能显著影响NSR催化剂 存能力最强，但抗硫性最差。采用KCl为前驱体时，新鲜样品的储存能力最弱， oC 但抗硫性最强。加啦露“D砌FT表征结果表明，采用不同前驱体制得的样品在350 富氧气氛下主要以离子态硝酸盐形式储存Nox。 关键词： 氮氧化物储存：抗硫性能；Li基；K基；Ti02-A1203．La203 ABSTRACT Lean．bumcombustionisa t0increase向eI and technique e简ciency promising decrease carbon hydrocarbons(HCs)and condition cannotbe lean-bum by nitrogenoxides(NQD efrectiVely北moVcd tmditional isnecessa拶t0explo旭newcatal”ic three-waycatalysts(TWCs)．So，it forlean-bumNQx NQx technique abatement．The solutiont0 Nox most isa lean-bum p佗sent，thewidely promising pollution