低能小富勒在金刚石表面沉积特性的模拟研究.pdfVIP

摘要 ——弋随着C60富勒烯的发现及其富勒烯制备技术的日趋完善，人们对其物理和化 学特性已进行了大量的探索和研究。在表面和材料科学领域，富勒烯与表面的相 互作用所表现出来的一系列独特的性质尤为引人注意，譬如富勒烯在碰撞过程中 的稳定性和碰撞动力学对能量的依赖关系等。特别值得注意的是，小富勒烯(C36 和C20)最近在实验上相继被发现了。它们的共同点是结构中含有很多连接在一 富的化学和物理性质。另一方面，低能团簇束沉积(LECBD)组装纳米薄膜已成为 材料科学研究的热点之一。低能团簇在表面的沉积是一个相当复杂的过程，它不 仅要受到衬底和沉积团簇特性的影响，而且还与表面和界面的原子间相互作用及 系统热力学和碰撞动力学之间的竞争密切相关。由于在实验上很难对分子与表面 相互作用的动力学过程进行跟踪观察，许多与原子有关的细节无法获得。因此， 在原子水平上研究富勒烯与表面的相互作用，了解薄膜生长的微观机制，探索实 验条件对纳米薄膜结构的影响，对改进生成薄膜的质量和制备技术有着重要的意 义。本文基于分子动力学方法并选用Brenner势描述碳原子间的相互作用，首先 动力学过程，然后用它们作为基本单元组装纳米薄膜，定量分析了合成薄膜的结 ， 构特征，特别是该结构特征和注入能量的关系，并和相关的实验结果进行了比较：丫 。 本文的具体研究内容和结论如下： 1、在c20分子的三种异构体与金刚石(001)一(2×1)表面相互作用的分子动力 学研究中，我们发现各自存在一个化学吸附的能量阙值(‰)，当C加团簇的入 射动能高于‰时，它能克服表面势垒与金刚石表面原予形成化学键。Enl的数值 究中，我们还发现表面结构的不对称性会引起团簇一表面相互作用的各向异性， 从而导致入射团簇在表面上有与入射方向垂直的的横向运动，最后吸附在两个二 聚体的中心点和谷点，这两个位置是能量最低的的吸附组态。在实验的能量范围 (10—25eV)的C20富勒烯在金刚石表面上合成纳米薄膜的计算机模拟实验。发现 团簇一团簇相互作用与团簇一表面相互作用的竞争显著地影响团簇在表面上的化 学吸附组态，从而影响薄膜的结构。这种C20类型薄膜的生长是三维岛状生长方 式。薄膜的结构分析表 而长程无序的多孔结 构，并具有较高热稳定 由团簇的结构，从而 证实了低能团簇沉积实 3、我们研究了入射能量对C36团簇与金刚石表面相互作用动力学的影响，发 现当入射能量很低时，C36富勒烯在表面上反弹而没有缺陷：适当升高能量，C36 能在表面化学吸附且保留其自由富勒烯的结构；再升高能量时，团簇和表面均呈 现很多缺陷。我们 在该能量范围内， 我们还进行了C36 面化学吸附的几率随其在表面上覆盖度的增加而显著下降。表面上的c36沉积层 保持着局域有序的结构，观察到了共价键结合的二聚体和三聚体，与实验观察结 果相符合。由于C36和c20富勒烯在分子结构上的差异，c36团簇之间的相互作用 比c20要弱，从而导致了c36和c20类型的薄膜结构上有较大的差异刁 我们的模拟结果与实验结论相符合。即在一定的能量范围内，小富勒烯沉积 的薄膜能够保持其自由团簇的结构(记忆效应又 Abstract the inthe Sincethe ofthe fullereneand C60 technologicaldevelopment discovery onitschemicaland studies of amounts，aof