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质子交换膜料电池阳极催化剂的研究

|JJ|f川|ff|IⅧ删Ⅷ¨卅…II||I㈣ 摘要 Y1 728302 摘要 便携式电源的理想动力源。但是,它们的阳极催化剂对甲酸或甲醇氧化的电催化性能 较低是要解决的问题之一,因此,在DMFC和DFAFC中,研究高性能的阳极催化剂 是一个重要的研究方向。因此,本论文主要从改变炭载体表面基团等方面来提高阳极 催化剂的电催化性能。主要的研究结果如下: 1.研究发现将活性炭相继用硝酸和氨水处理后,制得的炭载Pd(P们)催化剂对甲 酸氧化的电催化性能有很大提高。这主要是由于用硝酸能使活性炭表面富有含氧基团, 它能使制得的Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径降低,而用氨水处理能使活性炭表面富 有含氮基团,它能使制得的P(比催化剂中Pdo的含量增加,这两个因素的结合使P们 催化剂对甲酸氧化的电催化性能得到很大提高。这也证实了活性碳的表面官能团对 P(№催化剂的结构和性能都有较大影响。 2.研究发现活性炭在硝酸处理后进一步经磷酸浸渍,并于500℃下热处理后, 能使制得的P扰催化剂对甲酸氧化的电催化性能有很大提高。这主要是由于活性炭 经硝酸和磷酸处理后,活性炭表面富有含氧和含磷基团,这使制得的P们催化剂中 的Pd粒子分布均匀,且Pdo含量明显增加,因此对甲酸氧化表现出较好的电催化性 能。而且,催化剂的电催化性能与热处理温度有关,在500℃下热处理得到的Pd/C 催化剂的电催化性能要优于600℃下热处理的,这是由于500℃下热处理制得的活 性炭表面含有更多的磷。 3.研究发现,甲醇在阼Rl肥阳极催化剂上的循环伏安曲线中的氧化峰峰电位和 峰电流随扫描次数而发生变化。在1.35圈时,甲醇氧化峰峰电位随扫描圈数的增加 而正移,而峰电流密度随扫描圈数的增加而增加。在36.80圈时,甲醇氧化峰峰电位 基本稳定。这主要是由于在开始时,Pt.R们催化剂表面处于富IU状态,在扫描时, 催化剂表面Ru逐渐溶解。在35圈扫描后,表面Pt和Ru的含量达到一个稳定状态 而使Pt.I沁催化剂的电催化性能也基本达到稳定状态。由此可见,Ru主要对甲醇的 氧化峰电位产生影响,而Pt主要对峰电流密度产生影响。因此,在制备Pt.R们催 化剂时,要考虑最佳的Pt和Ru的原子比,使能得到性能最好的Pt.R们催化剂。 关键词:直接甲酸燃料电池,直接甲醇燃料电池,活性炭改性,炭载Pd催化剂,炭 载n.Ru催化剂,甲酸氧化,甲醇氧化 Abstract Abstract Botlldirect direCt acid舭l methanolmel fomic cell(DMFC)and tllemoStdesirable for sourcesmesmall-sc2Lle low power for of electr0一c删ytic ofmeiranode t量leoxidationfomlicacidor perf.o咖ances c删ysts methanolareStillthe DMFC锄d on恤锄odic keyproblem.Tllus,iIlDFAFC,tlle咖dy the area. c删ystS埘ttl

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