多元掺杂碳团簇理论及研究.pdf

摘要 1—10)、CnF3—0=1_9)、HC,,N 过首先应用分子图形学设计模型，然后使用分子力学初始优化和量子化学精细优 化相结合的理论计算方法，在密度泛函B3LYP／6．3llG**水平上对各种可能的团 簇模型进行了几何构型的优化，并通过计算振动频率找出其中稳定的同分异构体 构型。同时在B3LYP／6．311+G**水平上对优化后的结构进行了单点能量计算，以 确定其基态构型。基于对基态构型的NBO电荷分布和拓扑结构的分析，总结其 基态构型的结构规律。根据成键特征、电子排布、增量结合能趔、电离势妒、 电子亲合势EA、质子亲合势以、解离通道和芳香性等计算结果所表现的奇偶变 化规律，从理论上很好地解释了相关团簇现有实验谱图中谱峰强度的奇偶变化现 象。上述研究结果可概括为以下几个方面： 1、nc；伽=1-10)iE离子团簇 通过计算确定了HCn+(n=l一10)正离子团簇的基态构型，综合讨论其基态构 型的特点。成键特征、原子电荷、电子排布、相邻团簇能量差、绝热电离势和解 离能等计算结果都说明奇数，l的Hc，团簇比相邻偶数刀的团簇稳定。理论计算 所得结论与飞行时间质谱实验中HC，团簇相对强度变化规律完全一致。 2、CsC．-伽=1-10)负离子团簇 通过计算确定了CsC甩-(