甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础及研究.pdf

摘要 NOx是主要的大气污染物之一，如何有效消除NOx的污染(DcNOx，脱硝)，一直是 全球研究的热点。甲烷选择还原(CH。．SCR)NOx具有广阏的应用前景，但迄今主要应用 负载In．、Pt-、Pd．等的分子筛催化剂，该类催化剂对反应条件比较敏感，且贵金属催化剂 面临着资源匮乏等危机。因此，近年用非贵金属催化剂代替贵金属催化剂的研究受到人们 极大的关注。 要用于石油的催化裂化，有关作为脱硝催化剂载体的研究和应用报道不多，因此，开展对 USY催化剂载体用于脱硝实验研究具有重要的理论和实际意义。本文立足于使用USY负 载过渡金属催化剂，从催化剂的制各八手，制备出几种新型的催化剂。考察了催化剂的 CH4·SCR反应性能和N2选择性，添加微量贵金属后，表现出更高的催化活性，Mn型催 化剂的催化活性提高了52％，Ni型催化剂的催化活性提高了48％。此外考察了 性未见降低，而在其上添加zn表现出较好的抗水性。 用红外技术研究了催化剂的酸性和NO的吸附特性，发现催化剂的酸性对催化剂的活 性有～定的影响。证明L酸是重要的活性中心，且NO在催化剂表面与催化剂的表面氧反 应中的作用机理。发现催化荆中，载体与活性组分存在很强的相互作用，但如在Mn／H．USY 上添加Pd等，并没有改变活性组分Mn与载体H．USY的强相互作用，而是适量氢溢出后， 促进了活性中一11,的还原程度，从而提高催化活性。 关键词：氮氧化物(NO。)；甲烷：SCR；催化剂 浙江大学博士学位论立 Abstract Abstract isoneofthe inthe theabatementhas NOx beena majorpollutants ofNOx atmosphere，and of alloverthe world．Selective NOmethanehas hotspotstudy catalytic a reduction(SCR)ofby wide few a zeolite—basedIn…Pt application and have background．However，only Pd-catalysts been be foundto activeforthis aresensitivetothe reaction，which reaction noblemetals crisisofresource alenowfacingthescarcity．Therefore，in transitionmetalshaveattracted muchattention． USY the water and was usedto possessesadvantages S02，which ofresisting widely petrolic limited c