纳米Ni%2fFe双金属对水中芳香族硝基化合物的降解的研究.pdf

摘要 摘 要 采用液相还原法制备纳米Ni/Fe 双金属颗粒，并利用制备的纳米Ni/Fe 双金属对水 中硝基苯、4 －氯硝基苯、4 －硝基苯酚和间二硝基苯四种芳香族硝基化合物进行还原 降解。考察了溶液的初始pH 、Ni/Fe 比、纳米Ni/Fe 投加量、反应物初始浓度、反应 温度和芳香族硝基化合物结构等因素对去除效率的影响；求出了纳米 Ni/Fe 对四种芳 香族硝基化合物的还原反应活化能；并对动力学规律和去除机理进行了初步探讨。结 果表明，去除效率随pH 的升高而降低，pH2~4 的酸性条件最有利于芳香族硝基化合 物的去除；Ni/Fe 比过低或过高均不利于芳香族硝基化合物的去除，硝基苯、4-氯硝基 苯、4-硝基苯酚和间二硝基苯的适宜Ni/Fe 比分别为1.85%、1.85%、1.13%和0.70% 。 四者适宜的纳米Ni/Fe 投加量均为0.8g/L 。4-硝基苯酚、4-氯硝基苯、硝基苯和间二硝 基苯的降解效率均随反应温度的升高而增大；随初始浓度的增大而降低。四者的表观 活化能分别为2.6kJ/mol 、6.0kJ/mol、8.8kJ/mol 和 18.9kJ/mol。纳米Ni/Fe 对芳香族硝 基化合物的还原反应符合表观一级反应动力学规律，在相同反应条件下，间二硝基苯、 硝基苯、4-氯硝基苯和4-硝基苯酚的表观速率常数分别为：0.0054min-1 、0.0113min-1 、 0.0117min-1 和0.0137min-1 。四种不同结构的芳香族硝基化合物去除效率和降解速率的 大小顺序为：4-硝基苯酚4-氯硝基苯硝基苯 间二硝基苯。紫外吸收光谱分析表明， 纳米Ni/Fe 可将硝基苯、4-氯硝基苯最终还原为苯胺，而 4-硝基苯酚和间二硝基苯的 降解产物分别是 4-氨基苯酚和间苯二胺。此外还比较了纳米 Ni/Fe 、纳米铁和普通铁 粉对硝基芳香族化合物的去除效果，结果表明，纳米 Ni/Fe 对芳香族硝基化合物的去 除率和还原速率均高于纳米Fe 和还原铁粉。 关键词：纳米Ni/Fe ，硝基化合物，还原，动力学，反应机理 Ⅰ ABSTRACT ABSTRACT Nanoscale Ni/Fe bimetallic particles were prepared and used to reduce nitrobenzene (NB), 4-chloronitrobenzene (4-CNB), 4-nitrophenol (4-NP) and m-dinitrobenzene (DNB) in water. The effect of initial pH value, mass fraction of Ni in the bimetal (Ni%), mass concentration of nanoscale Ni/Fe particles, reaction temperature and initial concentration of nitroaromatic compounds (NACs) on removal efficiency was investigated. The energy of activation of the reaction of NACs with nanoscale Ni/Fe bimetallic particles was obtained. The dynamic laws for the reaction and mechanism for NACs removal were discussed initially. The results show that the removal rate of NACs reduce with rise of pH, the optimal pH condition is 2~4. Over low or high