Cu/m—ZrO2和Cu/y—AlO3对乙醇还原氨化制乙腈反应催化性能的比较.pdfVIP

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Cu/m—ZrO2和Cu/y—AlO3对乙醇还原氨化制乙腈反应催化性能的比较

石油学报 (石油加工) 2014年 4月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 3O卷第 2期 文章编号:1001—8719(2014)02~0231—08 Cu/m-ZrO2和 Cu/y-Al2O3对 乙醇还原氨化制 乙腈反应催化性能的比较 胡云峰 ,李俊飞。,邓 军 ,姜广 申 ,张洪升 (1.东北石油大学 化学化工学院,黑龙江 大庆 163318;2.大庆应用技术研究院,黑龙江 大庆 163316 3.中国石化 洛阳石化分公司,河南 洛阳471012) 摘要 :合成 了Cu/m—ZrOz催化剂 ,采用 NH3-TPD、CO TPD、XRD、Hz—TPR和 N0分解等手段对其进行 了表 征,考察 了不 同Cu负载量 的Cu/m-ZrOz和 Cu/7-A1O。催化 乙醇氨化还原合成 乙腈效果,NH。一TPD和 CO一TPD 结果表 明,m—ZrOz同时拥 有酸 中心 和碱 中心,而 y-A1z0。仅具 有酸性 中心。XRD和 H 一TPR进一 步确定 Cu/m—ZrOz上存在高分散和集聚态 2种 CuO,而 Cu/Al0。上可能存在 CuO和 CuA1O 2种 Cu物种,催化效果 与CuO状态密切相关 。在低 Cu负载量 (如质量分数 5%)的条件下,在催化 乙醇氨化还原 合成 乙腈 的反应 中, Cu/m-ZrOz比Cu/y-A1z0。具有更高的催化活性和稳定性 。 关 键 词 :m-ZrO2; AIz03;CuO;乙醇 ;乙腈 中图分类号:0643 文献标识码 :A doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2014.02.007 ComparisonofCatalyticPerformancesofCu/m—ZrO2andCu/7-AI2O3 forReductiveAminationofEthanoltoAcetonitrile HU Yunfeng ,LIJunfei。,DENGJun ,JIANG Guangshen ,ZHANG Hongsheng (1.ChemistryandChemicalEngineeringcollege,NortheastPetroleum University,Daqing,Heilongjiang163318,China 2.DaqingResearchInstituteofAppliedTechnology,Daqing,Heilongjiang163316,China; 3.SINOPECLuoyangcompany,Luoyang,Henan471012,China) Abstract:Cu/m—ZrO2catalystwassynthesizedandcharacterizedbyNH3一TPD,CO2一TPD,XRD, H2-TPR,N2O decomposition. The effects ofcarriers and Cu loadings in Cu/m—Zr0,and Cu/y-A12O3ontheircatalyticperformanceinacetonitrilesynthesisfrom ethanolwereexamined. TheresultsofNH3一TPD andCO2一TPD showed thattherewerenotonlyacid sitesbutalsobasic sitesonm—ZrO2,whileacidsitesdominatedon7-Al2O3.TheresultsofXRD andH2-TPR revealed thatthehighlydispersedCuOandbulkCuOpresentedonCu/m~ZrO2,whiletwodifferentstatesof CuspeciesonCu/y-

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