滑动弧放电等离子体转化甲烷研究.pdfVIP

摘 要 CH4 是自然界中较稳定的有机化合物之一，很难被活化。传统 CH4 转化方法， 存在能量消耗大、对设备要求高，难以避免产物深度氧化等缺点。滑动弧放电等 离子体具有非平衡等离子体和热等离子体的优点，可同时拥有高度的非平衡性及 高的电子温度和密度，是能量利用率较高的一种等离子体技术。本论文采用滑动 弧放电等离子体技术，对 CH 分解、CH -H O 转化、CH -CO 转化和 CH -CO -H O 4 4 2 4 2 4 2 2 转化反应进行了研究。 在纯 CH4 等离子体反应中，得到的优化反应器尺寸为喷嘴内径 0.1 mm、喷 嘴与电极之间的距离 13 mm、不对称电极 （上弧 41 °、下弧 76 °）、不添加任何 填充物；在优化反应器的基础上，同时考察了 CH /Ar 摩尔比、气体总流量、输 4 入电压和电极间距等因素对 CH4 转化影响。在气体总流量 66 mL·min-1、输入电 压 22 V 及电极间距4 mm 的反应条件下，CH4 最高转化率为 43.4%，对应的 C2 烃收率、选择性和反应比能耗分别为 37.8%、87.2%和 2.09 kJ ·mmol-1 ；加入 H2 气后，可以使 C2 烃选择性接近 100%，减少积碳的生成，增强放电的稳定性，但 反应比能耗增高。 CH -H O 转化反应得到的优化条件为 CH /Ar 摩尔比 0.23、气体总流量 74 4 2 4 mL·min-1、输入电压 26 V 、水汽比 0.47 。CH4 转化率最高为 53.1%、C2 烃选择性、 收率和反应比能耗分别为 90.1%、47.8%和 1.56 kJ·mmol-1 ；CH -CO 转化反应中， 4 2 CO 的加入有利于抑制积碳的生成，反应的主要产物为 CO、H 和 C 烃，H /CO 2 2 2 2 摩尔比主要受 CH /CO 摩尔比的影响；CH -CO -H O 转化反应中，随着水蒸汽 4 2 4 2 2 加入量的增多，CH 转化率降低，CO 转化率先增大后减小。与 CH -CO 转化相 4 2 4 2 比，CH -CO -H O 转化能够得到较高的 CH 和 CO 转化率。 4 2 2 4 2 关键词： 滑动弧放电 甲烷 等离子体 水蒸气 二氧化碳 ABSTRACT Methane conversion is very difficult to occur due to the high dissociation energy of C–H bond. Threre are some major dravbacks for traditional method of CH