不同酸碱体系中Cu-MCM41介孔分子筛的水热合成及物性分析.docVIP

不同酸碱体系中Cu-MCM41介孔分子筛的水热合成及物性分析 摘要：本论文以正硅酸乙酯（TEOS）为硅源，硝酸铜为铜源，十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂，分别在四种不同酸碱体系（NaOH、氨水、无水乙二胺、HCl）下水热合成了Cu-MCM41介孔分子筛。分别采用X-射线粉末衍射（XRD）、红外吸收光谱（FT-IR）等方法对产物的结构进行初步的表征。结果表明：合成的 Cu-MCM41经过焙烧后，其中的模板剂已被完全除去。合成的样品均具有介孔分子筛的典型六方晶系结构，密闭容器中合成的样品与敞开容器中合成的样品相比，密闭容器中合成的样品，其晶面间距较大，而敞开容器中合成的样品中，以乙二胺为碱性介质所合成的样品，其孔道有序性较好，结晶度较高。10640 关键词：介孔分子筛；Cu-MCM41；不同酸碱体系；水热合成 Hydrothermal Synthesis of Cu-MCM41 and Physical Property Analysis in Different Acid-base Systems Abstract ：In this paper, TEOS as silica source, copper nitrate as the copper source, cetyl trimethyl ammonium bromide (CTAB) as template, Cu-MCM41 were hydrothermal synthesized in four different acid-base systems (NaOH, ammonia, anhydrous ethylenediamine, HCl), respectively. Structures of product were carried on characterized by XRD and FT-IR. The results showed that template CTAB in synthesized samples has been completely removed after calcination. In addition, all synthesized samples present a typical hexagonal structure of mesoporous molecular sieve. Compared sample in the sealed container with samples in the open, the interplanar spacing of sample in the sealed container become more larger, thus synthesized samples in an open container, the pore ordering and crystallinity of sample in the ethylenediamine become more better. Key Words：Mesoporous molecular sieve；Cu-MCM41； Different acid-base systems；Hydrothermal synthesis 目录 摘要1 引言2 至今为止，研究人员采用不同的制备方法合成出多种不同类型的介孔分子筛，1994年，Huo等人[9]首次在酸性条件下(pHlt;2)制备出介孔二氧化硅分子筛。在分子筛合成中，他们以1～7M的HCI和HBr溶液作为酸性介质，并且采用低温和低浓度的表面活性剂溶液，反应时间也比较短。之后，中南大学常艳[10]用盐酸调节PH值，水热合成了介孔分子筛MCM-41。 1992年，Mobil公司的研究人员Kresge和他的同事[11]首次在碱性条件下合成出介孔硅酸铝分子筛，这种分子筛具有孔径分布均匀的介孔，这种合成方法不像沸石的合成条件，用单分子的有机阳离子作为结构模板剂，它的新颖之处在于用自聚的表面活性剂分子作为结构模板剂。之后，研究人员台秀梅等人[12]在有机弱碱无水乙二胺(EDA)为碱介质的条件下(PH=10)，在常压下合成了MCM-41介孔分子筛。并详细考察了合成条件(晶化时间、表面活性剂质量分数、晶化温度)对产物结构的影响；西安石油大学孟华东[13]按照CTAB：水玻璃：NaOH：H2O= 1：10：2．5：333的物料配比，即在NaOH体系中制备MCM-41；西北大学焦华[14]在氨水体系中，得到产物介孔分子筛MCM-41；天津大学臧毅华[15]正硅酸乙酯 (TEOS)为硅源，十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB)为模板剂，分别在四甲基氢氧化铵(TMAOH)