镧铁稀土钙钛矿型催化剂的制备与催化性能-preparation and catalytic performance of lanthanum, iron and rare earth perovskite catalysts.docxVIP

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2018-05-29 发布于上海
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镧铁稀土钙钛矿型催化剂的制备与催化性能-preparation and catalytic performance of lanthanum, iron and rare earth perovskite catalysts

学位论文原创性声明本论文是我个人在导师指导下进行的工作研究及取得的研究成果。论文中除了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律责任由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文使用授权声明本人授权汕头大学保存本学位论文的电子和纸质文档，允许论文被查阅和借阅；学校可将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存和汇编论文；学校可以向国家有关部门或机构送交论文并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的全部或部分内容。对于保密的论文，按照保密的有关规定和程序处理。作者签名：导师签名：日期：年月日日期：年月日摘要随着科技飞速进步，火车、汽车、飞机、轮船已成为主要运输工具，火力发电、水煤气加工业等工业迅猛发展，产生了大量的一氧化碳(CO)、氮氧化物（NOx,其中 NO 占 90%以上）和碳氢化合物(HC)，这三类有害气体不但严重污染了环境，而且直接危害了人们的身体健康，所以控制有害气体的排放，净化有害气体的任务已经迫在眉睫。为此，探索研制能够有效催化净化上述三类有害气体的催化剂，就成为当前国内外亟待解决的重要研究课题 [1-3]，这也成为环境化学的研究热点之一。目前，已经得到使用的三效催化剂基本上采用贵金属做为活性组分，催化性能固然较好，但也受到一定的限制，因为贵金属蕴藏量稀少、价格昂贵，这将难以普遍推广。新型高效的以非贵金属作为活性组分的催化剂成为近些年来研究的热点。本文制备了具备良好三效催化性能的稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂，并对其进行了研究。首先，采用溶胶凝胶法制备 LaFeO3，并考察其 A 位掺杂其它不同金属离子的情况，得到 La0.8Ce0.2FeO3 这种催化效果较好的催化剂；然后继续考察在 LaFeO3 的 B 位上掺杂其他不同金属离子的情况，发现在 B 位上掺杂 Cu 时催化效果比较好。为此，在 La0.8Ce0.2FeO3 基础上研制出具有良好催化性能的 La0.8Ce0.2Fe0.7Cu0.3O3 双取代钙钛矿型催化剂。通过活性测试分析 La0.8Ce0.2Fe0.7Cu0.3O3 催化性能，并采用扫描电子显微镜(SEM)、 X-射线衍射(XRD)等现代分析方法表征催化剂结构，以此研究催化剂的催化性能与结构的关系。对 La0.8Ce0.2Fe0.7Cu0.3O3 的研究结果表明，其具备良好的三效催化性能，在其作用下 C3H6、CO 和 NO 的起燃温度均较低，分别为 225 ℃、200 ℃和 280 ℃，完转转化温度分别为 290℃、 235 ℃、325℃。Ce 的加入在保持钙钛矿型结构的同时，形成结构畸变，事实表明这有利于提高其三效催化性能。表征结果显示，La0.8Ce0.2Fe0.7Cu0.3O3 形成了完整的钙钛矿结构，Ce 和 Cu 的掺杂能使催化剂颗粒明显细化，并且增大活性氧空位分散度和催化剂的比表面积，因而提高催化剂的三效催化性能。I关键词：三效催化剂；溶胶凝胶法；稀土；镧；铁AbstractAlong with the rapid progress of science and technology, the train, automobile, airplane and ship have become the main vehicle， and the coal-fired power, water gas processing industry and other industry are also developing rapidly, carbon monoxide and nitrogen oxides ( NO accounts for more than 90%) and this three kinds of hydrocarbon harmful gases not only pollute the environment seriously, but also harm peoples health immediatly, so the emissions of controling harmful gas, eliminating and transforming the harmful gas are extremely urgent. Therefore, the manufacture of a kind of catalyst which can eliminate the above three kinds of harmful gases effe