锂离子电池正极材料lifepo4c表面碳层改性的研究-study on modification of carbon layer on the surface of lithium ion battery cathode material life po 4c.docxVIP

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2018-05-29 发布于上海
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锂离子电池正极材料lifepo4c表面碳层改性的研究-study on modification of carbon layer on the surface of lithium ion battery cathode material life po 4c.docx

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锂离子电池正极材料lifepo4c表面碳层改性的研究-study on modification of carbon layer on the surface of lithium ion battery cathode material life po 4c

摘要随着能源危机和环境污染的日益严峻，人类迫切需要寻找新一代的清洁能源以实施长久的可持续发展战略。新能源的利用需要高性能的储能设备作为支撑。在众多储能设备中，绿色环保的锂离子电池以其能量密度大、工作电压适宜、循环寿命长、自放电小等特点广受关注，而具有橄榄石结构的LiFePO4更以其价格低廉、环境友好、理论容量高、热稳定性好等诸多优点脱颖而出，成为了最有发展前景的正极材料之一。然而，磷酸铁锂电子电导率和离子扩散率较低等不容忽视的缺点，也严重制约了其在纯动力汽车、混以及其它大型锂离子电池的移动设备领域中的应用。当今公认有效的改善方法为：缩小LiFePO4颗粒的粒径尺寸、对LiFePO4颗粒内部进行晶相掺杂以及对LiFePO4颗粒表面碳层进行改性。尽管单纯的碳包覆在一定程度上克服了以上缺点，但是在倍率性能方面仍不能达到人们所期望的水平。本文以实验室水热法自制的LiFePO4/C为研究对象，采用三聚氰胺作氮源、三苯基磷作磷源，以提高材料电化学性能——特别是在高倍率下的放电比容量及多次充放电循环表现——为主要目的，成功地制备了电化学性能显著提升的氮改性和磷改性的新型LiFePO4/C正极材料，并且深入探索分析了制备过程中实验条件对于材料的影响。在20C的高倍率下，以最优条件制备的氮改性和磷改性的新型LiFePO4/C材料的放电比容量分别为108.6mAh?g-1和124.0mAh?g-1。通过XRD、Raman光谱、XPS及分峰、SEM、HRTEM、TG、氮气气体吸附法、四探针法、电化学性能测试及EIS检测等多种表征方式和研究方法对氮改性和磷改性的LiFePO4/C正极材料进行了深入的研究和分析。研究表明：改性既不会对LiFePO4的晶体结构及组成造成任何影响，也不会对LiFePO4/C颗粒的整体形貌、颗粒大小、表面碳层的厚度和分布及碳含量造成影响；同时，改性有利于提升LiFePO4/C材料表面碳包覆层中碳的石墨化程度，提高LiFePO4/C材料的电导率及电化学性能。关键词：锂离子电池正极材料磷酸铁锂改性氮掺杂磷掺杂ABSTRACTWiththeenergycrisisandthepollutionoftheenvironment,thehumanurgentlyneedtofindanewgenerationofcleanenergytoimplementthelong-termsustainabledevelopmentstrategy.However,theutilizationofnewenergiesarebasedonstoragedevicesofhighperformances.Rechargeablelithiumionbatterieshaveattractedwideattentionsduetosuchadvantagesasenvironmentallyfriendly,non-memoryeffect,safetyandexcellentperformance.Olivine-structuredlithiumironphosphate(LiFePO4)isoneofthemostpromisingcandidatesforcathodematerialsofrechargeablelithiumionbatteriesappliedinnewenergystoragedevicesduetotheadvantagesofcostreduction,environmentalbenignity,electrochemicalandthermalstability,appropriateoperatingvoltageandrelativelyhightheoreticalspecificcapacityof170mAhg-1.However,LiFePO4hasintrinsicdrawbacks,includinglowelectronicconductivityandlowlithiumiondiffusivity,whichhavehindereditslargescaleproduction,andespeciallyfurtherapplicationinelectrical/hybridvehicles.Thus,extensiveeffortshavebeenmadetoimprovethepropertiesofexistingLiFePO4-basedelectrodematerialsincludingthereductionofparticlesize,atomic-leveldopingwithalienionsandsurfacemodificationbycoatingwithel