贝壳基ce3+-bi3+-tio2光催化剂催化降解海面油污分析-analysis of shell-based ce3 + - bi3 + - tio 2 photocatalyst for catalytic degradation of oil pollution on the sea surface.docxVIP

2贝壳基Ce3+-Bi3+-TiO光催化剂催化降解海面油污研究摘要利用光催化反应降解油污是一种清洁、低成本的方法，TiO2稳定性好，无毒且成本低，是目前研究最为广泛的光催化剂。但TiO2光催化剂的禁带宽度较宽，只能吸收利用太阳光中极少量的紫外光部分进行光催化反应。为了使太阳光中占主要部分的可见光得到有效利用，本实验通过向TiO2光催化剂中掺杂Ce3+离子和Bi3+离子对TiO2光催化剂进行改性，扩展TiO2光催化剂的光谱响应范围，提高其对可见光的利用率。实验结果表明，在最佳条件下制备的贝壳基Ce3+-Bi3+-TiO2光催化剂对石油的15h降解率可达78.92%，实验结果较为理想。本实验通过溶胶-凝胶浸渍法，向贝壳基载体上负载光催化剂。实验先考察了单独掺杂Ce3+离子对提高TiO2光催化剂降解油污效率的影响。通过对照实验，确定Ce3+离子最佳掺杂量为ω%=2.0%。最佳煅烧活化温度为500℃。在确定了Ce3+离子掺杂对TiO2光催化剂的改性效果后，进一步考察了Ce3+、Bi3+共掺杂对TiO2光催化剂的改性效果。在维持Ce3+离子的掺杂量为最佳掺杂量的基础上，通过对照实验确定Bi3+离子的最佳掺杂量为ω%=4.0%，最佳煅烧活化温度也是500℃，在最佳条件下贝壳基Ce3+-Bi3+-TiO2光催化剂对石油的15h降解率可达78.92%。通过SEM、TG、XRD、UV-Vis表征进一步分析光催化剂。分析结果显示，掺杂Ce3+离子和Bi3+离子后，贝壳基TiO2光催化剂的表面结构、晶型、光谱响应范围等都发生改变，能够为实验结果提供合理的解释。Ce3+离子改性TiO2光催化剂的原因主要是：掺杂的Ce3+离子进入到TiO2光催化剂晶体中，使其晶格发生畸变，为了补偿畸变引起的能量变化，TiO2表面会失去部分氧原子，生成氧空位成为载流体的捕获阱，这有利于延长光生电子-空穴的复合时间，提高TiO2光催化的光催化降解效率。此外，掺杂Ce3+离子会在TiO2光催化剂中引入杂质能级，杂质能级位于TiO2的价带和导带之间，被激发的电子可以跃迁至杂质能级上，杂质能级上的电子也可以再次被激发跃迁到导带，这就相当于缩小了TiO2的禁带宽度，使激发TiO2光催化反应所需要的能量降低，激发光的波长向长波长方向移动，扩展了TiO2的光谱响应范围。向TiO2光催化剂中掺杂Ce3+离子还可以改善TiO2光催化剂在贝壳基载体表面的附着情况，SEM结果显示掺杂了Ce3+离子的TiO2光催化剂在贝壳基载体表面能够紧密、均匀的分布，并且TiO2光催化剂的颗粒变小，大大增加TiO2光催化剂与油污的接触面积，有利于光催化降解反应的发生。根据XRD结果，掺杂Bi3+离子改性TiO2光催化剂的原因可能与掺杂Ce3+离子相同，但仍需进一步考察。同时掺杂Ce3+离子和Bi3+离子的TiO2光催化剂光吸收范围红移程度更大，对光的吸收率也更高，说明同时掺杂Ce3+离子和Bi3+离子能够比单独掺杂Ce3+离子取得更好的改性TiO2光催化剂的效果。3+3+3+关键词：贝壳基载体；TiO2光催化剂;Ce掺杂；Ce-Bi共掺杂2PhotocatalyticactivityofCe3+-Bi3+dopedTiOloadingonshellbaseindegradateoilspillAbstractPhotocatalysisisclean,greenandeconomical,itisquiteappropriatetodegradateoilspill,andTiO2isbroadlyusedinphotocatalysisstudyforitsstable,avirulentandlowcost.However,TiO2hasalargeforbiddenbandwidthanditcanonlyabsorbUV,whichisquitepoorinnaturelight.Sointhisstudy,IdopesomeCe3+andBi3+inTiO2,inordertoexpandtheusingofvisiblelight.TheresultofCe3+-Bi3+dopedTiO2loadingonshellbaseindegradateoilspillisquitegood,that78.92%spillingoilcanbedegradatedafter15hours.Steepingshellbaseinphotocatalystsol-gel,aftercalcining,thephotocatalystwillbeloadedontheshellbase.First,dopeCe3+inTiO2andsetcontrolexperimenttofindoutthatthebes