钙钛矿型载氧体制取o2co2混合气体的实验研究-experimental study on extraction of o2co2 mixed gas by perovskite-type oxygen carrier.docxVIP

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钙钛矿型载氧体制取o2co2混合气体的实验研究-experimental study on extraction of o2co2 mixed gas by perovskite-type oxygen carrier

同时研究了B位掺杂对以SCF182为母体的改性,制备了一系列B位掺杂不同过渡金属的Sr-Co-Zr、Sr-Co-Cr、Sr-Co-Cu、Sr-Co-Ni、Sr-Co-Zn、Sr-Co-Fe。结果表明SCF182的Fe离子位置用Zr、Cr、Zn、Ni离子取代均可提高载氧体的氧脱附性能,特别是SrCo0.8Zr0.2O3-δ钙钛矿型氧化物有很高的氧脱附量为50.5mg/g。而Sr-Co-Cu的释氧量最小,这可能与钙钛矿与CO2反应的生成物氧化铜的熔点(1326℃)较低有关。因此,B位掺杂时不仅考虑离子势小半径大的过渡金属离子还应考虑高熔点的金属离子以抑制在碳酸化反应中因烧结引起的团聚。关键词:富氧燃烧钙钛矿载氧体释氧性能溶胶-凝胶燃烧法A位/B位掺杂晶体结构ABSTRACTOxyfuelcombustiontechnologywhichisknownasO2/CO2recyclecombustionhasobtainedwildlyattentionsforitsgreatpotentialonreducingCO2emissions.Oneofthekeybarriersofimplementationofoxy-combustion,however,isthecostofproducingtheoxygen.Cryogenicair-separationisanavailablemethodwhichhasthemajordrawbackofthecomplexdevice,largeinvestmentandhigh-energyconsumption.ThereforeonealternativeofcryogenicairseparationisthatusingperovskiteoxideasoxygencarrieradsorbentdirectlyproducingO2/CO2.SomereportsindicatedthatthetotalpowerconsumptionoftheCARplantisabout70%ofthatofthecryogenicairseparationplant.Andtheassessmentofcapitalcostsindicateacapitalcostreductionfortheprocessofover50%comparedtothecryogenicairseparationunit.Thereforeitisaverypromisingtechnologyofgreatsignificance.Howeverthemajorproblemwiththeperovskitematerialsistheirrelativelylowoxygendesorptionamountorslowcarbonationrate.Therefore,A-siteandB-sitedopingperovskitematerialswithsomemetaloxidesweresynthesizedandstudiedtoimprovetheoxygensorption/desorptionperformanceinthisthesis.Meanwhile,thefixedbedexperiment、TGAexperimentandX-raydiffractionanalysisandscanningelectronmicroscopywereperformedtostudythereactionpropertiesandcyclecharacteristicsofsyntheticperovskiteoxygencarrier.Themainexperimentalcontentsandconclusionsareasfollows:SrCo1-xFexO3-δ(x=0.2,0.4,0.6,0.8)havebeenpreparedbyaliquidcitratemethodandthephaseidentificationwasmadebyX-raydiffraction(XRD)analysis.Fixed-bedexperimentswereperformedtostudytheperformanceofoxygenproduction.Experimentalresultsarereportedtoshowtheeffectsofoperationconditions,includingadsorptiontime,adsorptiontemperature,desorptiontemperatureandcyclicbehavior.Theexperimentalresul

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