pro- 2cy--zro- 2c2-固溶体制备、表征和催化性能的研究.pdfVIP

垦垒二至Q堕塑签塑型鱼：壅笙塑堡垡垡堕堕窭 摘要 Z102作为催化剂，载体，陶瓷材料，氧化学传感器，燃料电池氧 离子固体电解质主体基质被广泛应用。氧化锆具有三种晶相结构，1170 以上直到熔点为立方相结构。Zr02晶相结构对其在催化反应中的活性 以及作为材料的性能有着决定性的作用。立方相zr02具有高的热稳定 性，可用于制作耐火材料和隔热层；四方相Zr02由于其极好的断裂韧 度、强度和硬度等机械性质对于陶瓷材料是一种重要的结构。单斜相 Zr02在高温相变过程中伴随体积变化而产生裂纹甚至碎裂，所以必须， 使晶型稳定在四方或立方相。在Zr02中添加其它阳离子，如Y203、 程度与添加的离子种类、数量等有直接关系。因此选择合适的掺杂离 子，能有效地阻止高温相在冷却过程中向单斜相转变。本文选择Pr60。， 作为掺杂氧化物，采用溶胶凝胶法和共沉淀法制备前驱体，在常压和 不同的温度条件下合成了不同的PrOy-Zr02复合材料。通过较系统的结 构和性能实验，研究了制备条件和结构与物性之间的关系。 1(IⅣ-Ⅵs)等技术对固溶体进行了物相结构表征并选择CO氧化作为 模型反应考察了固溶体的催化性能。结果表明，随着Pr含量的增加， 固溶体的物相结构从单斜相逐步向四方和立方相转变。XRD和Raman 光谱得到的物相结构的差别是PrOy-Zr02固溶体的表层和体相结构不 一致造成的j，PrOy-Zr02固溶体表层更易生成低对称性的物相；而且表 目录 催化活性与样品的组成有很大关系。其中高温区和低温区分别是P乙30 和PZ-50的CO氧化活性最高。 采用共沉淀法，选取合适的Pr掺杂量，制备了PrOy-Zr02介孔材 料。XRD结果和TEM照片显示随着焙烧温度的升高，孔径逐渐增大。 P1．,Oy-Zr02固溶体的N2吸脱附曲线为Ⅳ型，表明样品为介孔结构，与 脱附曲线的滞后环为H2，表明其孔结构呈现墨水瓶形状。而Zr02-800， ZR02-950样品的滞后环为HI型，表明其为孔径分布相对较为狭窄的介 焙烧温度范围内的PrOy-Zr02固溶体的物相都为立方相。 采用改进的柠檬酸溶胶．凝胶法制备了纳米PrOy-Zr02固溶体。用 粒大小在5 在20nm左右。pr能有效地使Zr02稳定在四方或立方晶相。随着Pr 含量的增加，PrOy．-Zr02固溶体的物相结构从单斜相逐步向四方和立方 体的表层和体相结构的不一致性，随着Pr含量的增加，体相逐步按照 所一f啼c物相转变，表层从小一卜矿物相转变。表层更易生成低对称 性和无序结构。 物相和性能有所不同。 CO氧化反应 关键词；PrOy-Zr02固溶体，相变，Raman，XRD， 皇垒兰旦!旦塑笪堕型鱼：墨堡塑堡些丝丝堕塞 ABSTRACT Zirconiatobeat删veasa andas appears catalyst,acatalyticsupport the inthree ac．,erslnic on glasses．Independencetemperature，Zr02appears different and room cubic．At polymorphs：monoclinic，tetragonal zirconia is the temperature,pure of1170℃and is temperature