新型化学振荡器计划研究.pdfVIP

摘 要 本论文的工作主要集中在均相溶液体系化学振荡器的设计和研究振荡机理 这两个方面。在化学振荡器的设计方面，首先通过封闭体系的实验来寻找反应的 自催化步骤，然后在流动体系中实现振荡。在机理研究方面，我们对实验现象进 行分析，结合相关反应的机理，综合考虑，从中选出合理的自催化步骤. 应用以上的原则对于新发现的%O了~-CIOz--体系在CSTR中的铂电位的振 荡现象，以及Batch实验中的铂电位、PH值的非线性现象进行了研究，分析了 该体系的自催化过程，提出了反应的几个步骤所对应的化学方程式，并且对自催 化机理进行了初步的分析。 关键词:非线性，化学振荡器，自催化，机理、CSTR Abstract Thisthesismainlyfocusesonthedesignofchemicaloscillatorandthestudyof oscillationmechanism inhomogeneoussolutionsystem.Todesignthechemical oscillator,wesearchtheaut-ocat吻sisprocessinbatchfirstly,thenrealizetheoscillation inCSTRAlsoweanalyzetheexperimentalphenomena.Consideringtherelative reactionmechanism,wesupposethereasonableauto-catalysissteps. Applyingaboveprinciple,wediscoveranewoscillatorS20e2--0102-S2-,then studyitsnonlinearphenomenabothinCSTRandinbatch.Theauto-catalysis proceduresareanalyze氏andthestoichiometricequationsofseveralreactionstepsare suggested.Theanalysisoftheautocatalyticmechanismisaccomplished. Keywords: chemicaloscillator,auto-catalysis, 第一章 前言 第一章 前言 非线性问题作为科学研究中的一个概念，在近二十年来有了较大的发展，由 于在确定论系统中发现了大量的非线性现象，极大地激发了人们对其研究的热 情。因此，近二十年来，从自然科学，工程技术，甚至到社会科学各个领域都广 泛深入的开展了对非线性问题的研究，并且己经取得了大量的成果，显示了非线 性研究在诊释丰富多彩的自然界复杂多变的周围世界方面的深刻性。 化学中的非线性问题，也随之成为近年来化学研究的一个热点.在化学休系 中发现的大量的非线性现象，诸如:振荡现象、混沌现象、和化学波等，都极大 地激发了化学科研工作者的研究热情。对这些现象进行深人研究是非线性化学研 究的主要工作。 化学体系中对非线性动力学的研究是化学动力学的的一个重要部分。由于对 化学中非线性现象研究的深人，人们对化学动力学的非线性特性有了进一步的 认识，打破了旧有的人们认为 在“一定控制条件下，一个化学反应体系经过长时 间发展的极限状态是唯一的”观点，从数学的观点来看，体系的极限状态相当于 描述体系中动力学过程的动力学方程组的渐近解(例如与时间无关的解)，因此 极限状态的唯一性相当于动力学方程组的渐近解的唯一性，这种唯一性只有当动 力学方程组是线性方程组时，才是有保证的，当化学动力学方程组为非线性时， 在某些时候的条件下 (如初始条件和边界条件下)，渐近解是唯一的 ，但在另 一些条件下，渐近解可能不是唯一的.因此随着控制条件的变化，一个具有非线 性动力学的化学反应体系，可以从某一种渐近状态的情形发展到另一种或几种渐 近状态的情形。这种从一种状态突然转变到它种状态的现象称作分岔.已有大量 的实验证明了分岔现象的存在，尤其在许多催化反应体系中，可以发生多态现象 和化学振荡现象，对这些现象进行分析，有助于弄清催化反