介孔Celt;,xgt;Zrlt;,1-xgt;Olt;,2gt;复合氧化物的制备及Cu基催化剂富氢前提下CO氧化性能的研究.pdfVIP

摘要 摘要 铈锆(Ce。Zrl．。02)复合氧化物是一种拥有较好的储放氧性能、高热稳定性 和低温催化活性的材料，因而受到了人们的极大关注。Ce。Zrl．。02作为催化剂或 载体具有许多优良的性能，但由于比表面积较小而限制了其应用。介孔材料具 有均匀规整的孔径和较大的比表面积，从而有利于反应物的扩散和吸附，将 Ce、Zrl．。02制成介孔材料可有效改善其比表面积。本文采用多元醇法合成了比表 PVP浓度、反应时间、焙烧温度和焙烧时间及Zr含量对m—Ce。Zrl．。02比表面、，孔 径分布和热稳定性的影响。以富氢条件下CO氧化为探针反应，研究了 对m—CexZrl．。02及其CuO基催化材料的结构、粒子大小和形态、比表面积、还原 性能和吸附性能进行了表征。 采用多元醇法和阴、阳离子混合表面活性剂自组装法制备了m—Ceo．5Zro．502 材料。结果表明，多元醇法制备的m—Ceo．5Zro．502复合氧化物的比表面积较高， 重复性较好，易于操作。 研究了多元醇法制备条件对m．Ceo．5Zro．502复合氧化物比表面、孔径分布和 热稳定性的影响。结果表明，PVP的添加有利于防止粒子的团聚和烧结；前驱 物的浓度和回流时间对铈锆与乙二醇的络合反应有一定的影响；样品的比表面 积随焙烧温度的提高而降低。在反应时间、前驱物浓度、PVP浓度、焙烧温度 面积最大(181m2-g叫)。 研究了z晗量对m—Ce。Zrl．x02复合氧化物性能的影响。结果表明，多元醇法 料，并具有较高的比表面积(133．181m2．g。)和较集中的孔径分布(3．7．7．7nm)。 m．Ce。ZrI．。02的晶体结构、比表面积、孔性能和还原性能均与Z晗量有关，随着 Z晗量的增加，样品的比表面积、孔体积增大和晶胞参数减小。 选择性氧化的活性和选择性的影响。与非介孑LCeo．5Zro．502负载的Cu基催化剂相 II 摘要 比，CuO／m．Ceo．5Zro．502催化剂具有较好的催化活性和选择性，归因于该催化剂 具有较大的比表面积和CuO的高度分散。CuO含量和焙烧温度对 度为673K时制备的催化剂活性最好，此时金属一载体间的作用力较强，晶格缺陷 较多，CO的脱附温度较低和活性中心较多，这些均对CO氧化反应有利。 研究了m．Ce。Zrl-x02中系数X对载体和Cu基催化剂性能的影响。研究结果 表明，随着X值减小，m．Ce，Zrl．x02的比表面积增大，对应的Cu基催化剂的CO 性和选择性最高，383K时CO转化率和选择性分别为100％和96．2％。与 活性中心较多、分散性较好、对CO的吸附量较大和脱附温度较低，同时活性组 份与载体的相互作用较强。 关键词：介孔Ce。zrl．x02；多元醇法；Cu基催化剂；CO选择性氧化 ⅡI Abstract ABSTRACT are muchattentionbecauseofits redox and CexZa1．x02 properties attracting unique low and catalyticactivity． mghoxygenstoragecapability,highlystability temperature areamakesthis lessdesirablein field lowsurface However,the support catalytic becauseoflowmetal