影响ZrO2SiO2催化柠檬醛氢转移反应因素的初步研讨.pdfVIP

影响Zr02／Si02催化柠檬醛氢转移反应因素的初步研究 摘要 本论文主要从反应初始醇醛比和反应物与产物的竞争吸附这两个方面 展开，对柠檬醛催化氢转移反应(ⅧV反应)的影响因素进行了初步的研 究。通过研究，我们可以更加深入的了解此类反应的特性。只有全面掌握 了此类反应我们才能够在工业生产中有针对性地控制这些影响因素，从而 达到高效，节能、环保的理想目的。 论文工作主要从以下几点展开： 1)对不同Z如负载量的Z向2／Si02催化剂进行筛选。 2)探讨反应物的初始物料比与系统混合物沸点之间的关系。 3)探讨反应物醇醛比对反应速率的影响。 4)探讨冷凝条件对催化反应产率的影响。 5)对负载型催化剂的酸点性质采用红外探针分子NH3．I砌差行了表征。 6)采用溶液中溶质的浓度差法对催化剂上各物质平衡吸附量的测定研 102 究，通过Ijn讧2pcs紫外分光光度计对各物质浓度进行测定。 7)分别探讨单一物质和反应物与产物组成的混合物在不同催化剂上的 吸附行为对催化反应速率的影响。 8)采用F■m测定分别吸附柠檬醛和香叶醇的z而2／Si02样品的瓜图 碰 旧。 本论文通过大量实验研究发现：异丙醇与柠檬醛和甲苯构成的反应系 统的沸点随异丙醇／柠檬醛摩尔比(．01／．al摩尔比)的增大而下降，最后趋于平 稳。在混合物沸腾时，实验得出反应最适宜的初始醇／醛摩尔比为5：1。据此 验条件下Z向2／Si02对各物质的吸附要强于Si02；柠檬醛的平衡吸附量对温 度要相对敏感些。柠檬醛和其ⅧV反应的产物香叶醇存在一定的竞争吸附 作用，香叶醇在催化剂上的吸附能力强于反应物柠檬醛；在催化反应的中 后期产物醇会不断生成，产物与反应物在催化剂活性位的竞争吸附会减少 反应物柠檬醛与催化剂的活性位发生接触的几率，从而降低了催化反应的 速率。改变反应物的初始醇醛比能够在一定程度上消弱产物与反应物的竞 争吸附作用从而提高反应的产率。柠檬醛和香叶醇分别是通过羰基和羟基 与催化剂的活性位发生化学吸附行为。 关键词：Z向2／Si02催化氢转移反应摩尔醇醛比活化能吸附 II ON FoRCATALYTIC STUDYINFLUENCEFACTOR HYDROGENTRANSFERREACTIoNoFCITRALOVER Zr02／Si02 ABSTRACT Thismesis mefaCtorsof prelimina巧stlldiedcatal如chy(1rogen乜啪sfer ci臼m 6∞m廿：屺twD ofreaction feaCtioll)aboutm痂ly aspects rea曲on@卵V “tialalcohol ratio觚dthe ofmereac切ntwitll aldehyde competitiVenadSorption coulduIlders切咀dmore about廿1ech黜lcteristicsof跚ch produCt．Wre ndepm reactions mef．aCtorsof reaction cat_alytic bypreliIIlinary咖dies hy￡h。ogen仃ansfer aboutcitml．W|ecould cont：rolt11esefaCtors砒ldaccessto ， pertiIlently