炭基催化剂表面ch4c2h5oh微波裂解制氢的研究-study on hydrogen production by microwave pyrolysis of ch 4c2h5 oh on carbon-based catalyst surface.docxVIP

电镜扫描分析及物性参数的比较表明，甲烷裂解后产生的大量积碳覆盖在活性炭表面，导致比表面积和微孔容减小，平均孔径增大，说明活性炭活性降低的原因主要是由于积碳堵塞微孔导致甲烷分子无法与活性中心接触所导致。（2）泥残渣对甲烷裂解反应具有良好的催化活性；增加微波功率能够有效提高甲烷转化率；污泥残渣在不同气氛条件下表现出不同的温度特性，其在N2和H2氛围内的温度明显高于CH4，表明气氛条件是影响甲烷裂解的因素之一。研究表明，甲烷转化率随粒径的减小而增大，通过分析可能有两方面的原因：一是减小粒径可以降低甲烷分子的扩散阻力，另一方面是小的粒径更加有利于气体放电等离子体的生成，提高了反应温度所致。研究还表明，进口甲烷浓度越高，甲烷的转化率越大。FTIR结果表明，污泥残渣表面含氧官能团并不是其活性中心的所在。反应前后污泥残渣电镜扫描分析及物性参数的比较表明，甲烷裂解后产生的大量积碳覆盖在污泥残渣表面，导致比表面积降低，平均孔径增大，表明污泥残渣活性降低的原因可能与积碳覆盖表面，导致甲烷分子无法与活性中心接触所致。（3）污泥残渣催化乙醇裂解时，H2浓度随微波功率的升高而升高，空速对H2浓度并无明显；活性炭催化乙醇裂解时，增大微波输出功率和空速都能有效提高H2浓度。污泥残渣仅在反应条件为微波功率320W，空速0.5时，表面伴有大量碳纳米管的生成；分析主要有三个方面的原因：（1）在过低的功率时，由于反应温度较低，乙醇裂解不充分，导致碳源不足；（2）过高的功率可能会导致乙醇裂解过快，生成的碳原子过多而来不急扩散，从而生成大量积碳；（3）空速的过大或过小都可能影响到乙醇裂解速率与碳原子容散速率之间的平衡，从而影响碳原子的生长。而活性炭在所选反应条件下，活性炭表面并没有发现碳纳米管的生成。（4）乙醇的引入可以减缓甲烷裂解时活性炭和污泥残渣催化剂的失活速率，同时，对催化剂活性的再生起到良好的效果。分析原因是，乙醇裂解后的积碳具有良好的催化甲烷裂解活性，积碳覆盖于失活的催化剂表面所致。关键词：微波；活性炭；污泥残渣；甲烷催化裂解；乙醇催化裂解；氢气；碳纳米管；再生IIHYDROGENPRODUCTIONBYTHEDECOMPOSITIONOFHYDROCARBONSFORHYDROGENPRODUCTIONOVERCARBONMATERIALSUNDERMICROWAVE-HEATINGABSTRACTAsthegrowingoftheenergycrisisandtheenvironmentalpollutionintheword,seekingacleanandnon-pollutingenergysourceshasbecomeanewtopic.Hydrogenisregardedasthesustainableandcleanenergyofthefuture.Recently,thethermo-catalyticdecompositionofmethaneorethanolhasbecomeaneffectivewaytoproducehydrogen-richgas,attractingmoreandmoreattentionoftheworldwidescientist.Furthermore,intheprocessofthedecomposition,thecarbonnanotubescouldbegeneratedonthesurfaceofcatalyst.Therefor,theeconomicvalueofthecleavageproductwillbegreatlyimproved.Atfirst,inthispaperthemicrowave-assistedpyrolysisofmethaneoveranactivatedcarbon(AC)orpyrolysisresidueofsewagesludge(PRSS)undermicrowaveheatinginafixed-bedquartz-tubereactorwasstudied.theinfluenceofdifferentreactionconditionsontheconversionofCH4toH2wereinvestigated.Furthermore,theimpactofgasdischargeintheprocessofmethanedecompositionwasalsoinvestigated.ThemechanismsofthedeactivationofcatalystswerestudiedbyFTIR,XRD,SEM,EDSandBETanalyzer.Then,thedecompositionofethanoloverthetwoca