5磺基水杨酸掺杂聚苯胺纳米管吸附汞研究.docVIP

5磺基水杨酸掺杂聚苯胺纳米管吸附汞研究 　　【摘要】用5－磺基水杨酸掺杂合成聚苯胺纳米管（PANS），通过原子吸收光谱法，在研究的温度及浓度范围内测定PANS对Hg2+的吸附行为。吸附等温线同时满足Langmuir及Frendlich等温方程，对Hg2+具良好吸附。经过准一级动力学及准二级动力学模式拟合，计算相应的速率常数R2＞0.98表明PANS对汞离子的吸附较快，为物理、化学吸附过程。 　　【关键词】聚苯胺掺杂5－磺基水杨酸纳米管吸附汞离子 　　【中图分类号】O647.3 【文献标识码】A 【文章编号】1674－4810（2011）02－0012－04 　　 　　汞污染对人体的健康和生态环境危害极大，工业含汞废水向环境排放是汞污染的主要来源。吸附治污因具有操作简单、工艺成熟、适用范围广等优点而成为治理重金属污染最常用技术之一，因此，寻找廉价、高性能的吸附剂是吸附技术能够规模化、工业化的必然趋势。聚苯胺价格低廉易工业化生产，在吸附重金属离子方面的研究引起人们重视。聚苯胺及其衍生物中的氮原子SP3轨道上的孤对电子能与金属正离子形成配位键，对重金属离子有较强的化学吸附作用。本文所合成PANS管状孔隙结构有较大的比表面积，结构中苯环及－NH－、－OH、－SO3-等基团均具吸附汞的作用，吸附重金属离子后PANS复合材料有其独特的性能，因此聚苯胺及其衍生物在吸附领域具有潜在的应用前景。 　　一 实验部分 　　1．试剂与仪器 　　氯化高汞、过硫酸铵（APS）、5－磺基水杨酸（上海试剂一厂，A.R.）、苯胺（上海亭新化工试剂厂）、无水乙醇（上海振兴化工一厂，A.R.），水为二次蒸馏水。 　　S－4800场发射扫描电子显微镜（FE－SEM，日本，Hitachi公司）、TECNAI－12透射电子显微镜（TEM，荷兰，philips公司）、NICOLET－740傅立叶红外光谱仪（美国，Nicolet公司）、UV－2501型分光光度计（日本，Shimadzu公司）、AXS D8 Advance X射线衍射仪（德国，Brucker公司）、原子吸收光谱仪（AAS，PE－2100，美国PE公司）、77K Sorptomatic 1990 N2吸附仪（美国，Thermo公司）。 　　2．PANS的合成与表征 　　在锥形瓶中加入0.4克苯胺（An）和20克二次水，在磁力搅拌器上充分搅拌，加入一定浓度的5－磺基水杨酸（SSA）溶液15ml，恒温条件下使反应液混合均匀后，向锥形瓶中滴加5ml引发剂过硫酸铵（APS）水溶液30分钟内加完，APS/An物质量的比为1/1，反应液颜色由无色变棕色再变成墨绿色，恒温反应24小时。反应结束后，分别用二次水、无水乙醇离心洗涤多次至滤液无色，然后将产物放置于真空干燥箱中于60℃下干燥24小时。然后，在固定苯胺浓度的条件下，改变SSA与An的比例合成不同的PANS。以FE－SEM、TEM观察形貌，红外光谱、紫外光谱、X射线衍射进行表征。 　　3．吸附实验 　　称取经预处理并干燥至恒重的PAN（mSSA:AN＝1∶2）0.003g于容量瓶中，然后加入25.0mL质量浓度分别为15、30、45、60、75、100mg/L的汞离子溶液。在实验温度下，在恒温振荡器中恒速振荡，测定吸附平衡的时间，分别取吸附平衡的溶液10mL用原子吸收仪测定汞离子的平衡浓度Ce。 　　根据Qe＝（Co－Ce）V/m公式计算平衡吸附量Qe（mg/g）。式中，Co和Ce分别为原溶液和平衡溶液的质量浓度（mg/L），V为溶液体积（L），m为吸附剂质量（g）。 　　二 结果与讨论 　　1．PANS的表征 　　（a）nSSA∶nAn＝1∶6 （b）nSSA∶nAn＝1∶8 　　（c）nSSA∶nAn＝1∶10（d）nSSA∶nAn＝1∶12 　　由图1可知，在此实验条件下合成的PAN具有纳米管结构，管长约1～2um，管外径为200～300nm，内径在50～100nm之间，由TEM图可见随苯胺单体比例增加纳米管内径变细。 　　图2－a为PANS的红外谱图，在1559cm-1和1489cm-1波段的峰分别归属于聚苯胺链上醌环的C＝C伸缩振动以及苯环的骨架振动；1292cm-1处的峰则为苯环上C－N键的伸缩振动；醌环的C－H键面内弯曲振动则出现在1110cm-1。出现在3416cm-1和3122cm-1处的峰归属于N－H键的伸缩振动吸收。1240cm-1处的峰对应与SSA共聚单元上磺酸基（－SO3）的S＝O的非对称和对称伸缩振动吸收峰。图2－b为PANS的紫外光谱图。曲线显示了三个吸收峰，分别位于260nm、380nm和853nm处，其中260nm处的弱吸收归属于聚苯胺链的π－π*跃迁，而380nm和853nm处的特征峰则分别来