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一种降低重水堆核电站14C方法的探讨 　　摘 要 本文前瞻性的介绍了一种利用联合电解催化交换加储存（CECE+STORE）的工艺技术，用新鲜氧气替换重水中的17O，从而降低重水堆核电站14C产生的源项，进而减少重水堆机组14C排放的方法。同时，对此方法的可行性进行了初步的评估。 　　关键词 联合电解催化交换；重水堆；14C；排放 　　中图分类号 TM6 文献标识码 A 文章编号 1674-6708（2016）167-0240-03 　　14C是一种半衰期为5730年（在成人体内的生物半衰期约为40天左右）的核素，衰变成14N时发射低能β体，14C通过两种方式进入人体：呼吸和饮食。大气中的14C通过光合作用在植物（特别是叶类植物）中富集（植物生长季节富集度更高）。人类摄入14C后，会在体内转化成蛋白质和脂肪并长期滞留，产生累积辐射效应。 　　秦山三期（重水堆）核电站是从加拿大引进的CANDU6型反应堆，总装机容量2×728MWe。重水堆核电站的诸多特点导致其14C的产生量、排放量都要高于轻水堆，秦山三期两台重水堆机组每年的14C排放量约占秦山地区9台在役机组总量的80%以上。 　　目前，加拿大和韩国等CANDU型重水堆已建有基于氢同位素分离技术的配套重水处理设施并投入运行，用于降低机组中的氚含量，满足其更换压力管和继续商运的前提条件。同时该类设施还具有减少电站向环境的氚排放总量、降低电站工作人员内照射剂量水平、提高电站重水利用率和燃料经济性等优点。 　　鉴于秦山三期也计划在近期筹建类似的配套重水处理设施，本文旨在通过研究和探讨，充分发挥和利用此类设施的工艺特点，在降低机组中氚含量的同时，减少机组放射性14C的产生和排放。 　　1 重水堆14C的产生和排放 　　1.1 秦山三期2014年流出物排放情况 　　CANDU堆核电站绝大部分14C产生于反应堆重水中，最终安全分析报告11章提供了秦山三期每台重水堆机组的主要工艺系统中14C产生和预期排放关系，请见图1。 　　2014年，秦山三期气态14C管理目标值为1.00E+12？ Bq，低于中国国家标准GB？6249-2011中对于3000MW热功率重水反应堆的气态14C排放限值为1.6E+12Bq/a。两台重水堆机组2014年实际排放量为2.68E+11？Bq，实际排放约占管理目标值的26.81%；秦山地区9台在役机组气态14C排放总量约为3.27E+11Bq，秦山三期占总量的80%以上。 　　2014年秦山核电各电厂通过气、液态途径所致最大个人有效剂量为1.78E-3mSv/a，其中气态排放（主要为14C和氚）对最大个人剂量的贡献份额为99.47%。80公里范围内的集体剂量为1.18E-1man.Sv/a；其中气态排放对集体剂量的贡献份额为99.89%，气态14C的贡献量为65.94%。 　　由此可见，在越来越重视环境保护的今天，如果能降低秦山三期重水堆机组中的氚和14C的含量，进而减少气态氚和14C的排放，尤其是气态14C的排放，对公众剂量的控制和环境的保护是大有裨益的。 　　1.2 重水堆14C的产生 　　重水堆的14C主要来源于燃料和重水中的17O以及其它系统中的13C，14N等的活化，其中以慢化剂系统和主热传输系统重水中的17O（η，α）反应产生14C为主。 　　与压水堆不同，重水堆慢化剂系统和冷却剂系统内的大量重水处在活性区中子照射之下。以秦山三期Candu6型重水堆机组为例，每台机组慢化剂系统的重水装量为264t，90%处在堆芯中子照射下；热传输系统的重水装量为207t，5%处在堆芯中子照射下，因此慢化剂系统14C的产生量远高于主热主热传输系统。环隙气体系统通过在压力管和排管之间的空隙循环CO2来达到压力管破损监测的目的。该系统中的14C由13C（η，γ）反应以及17O（η，α）反应等反应产生。此外液体区域控制系统和端屏蔽冷却系统也会产生14C，但产生量非常小。 　　1.3重水堆14C的排放 　　根据CANDU堆工艺系统的特点和运行方式，14C主要以气态通过烟囱排放，只有极少量（1%左右）通过液态途径释放到环境中；14C释放主要来自：慢化剂系统气空间、热传输系统覆盖气体和重水泄漏、LZC覆盖气、端屏蔽覆盖气、失效树脂的除氘、重水升级以及废树脂储存箱的释放等。 　　14C的存在形式根据CANDU各系统中的氧化还原环境不同而发生变化。在氧化性环境下，14C主要以无机碳的形式存在；在还原性的环境下，14C主要以14CH4形式存在。一般来说，当H2：O22.2：1时14C的存在形式14CH4，H2：O21.8：1时，14C的存在形式为无机碳。但是像慢化剂系统、液体区域控制系统，即使H2：O2=2.0：1，但由于水中存在辐射产物D2O2（H2