电子动力衍射模拟计算的新方法-材料物理与化学专业论文.docx

蔡灿英湘潭大学博士论文2008 蔡灿英 湘潭大学博士论文 2008 年 5 月 I I 摘 要 当今，电子晶体学由于具有 X 射线晶体学所无法比拟的独特优势而变得日益活 跃。然而，由于电子与晶体之间强烈的动力学交互作用，使得用电子显微学方法分析 结构复杂化。为了解决其中的动力衍射问题，多年来电子晶体学家们已经发展了一些 数值模拟方法以及近似解析方法。但这些方法都还存在各自的不足之处。本文中我们 首先通过实空间方法和普遍使用的多层法进行计算对照，发现了实空间方法的独特优 势；然后发展了几种数值模拟计算的新方法。具体内容如下： 1）通过模拟计算比较实空间方法和传统的多层法。发现当片层厚度在一定范围 内改变时，用实空间方法计算的结果可以保持七位有效数字不变，而用传统多层法计 算的结果不仅明显变化，而且表现出伪高阶劳埃带效应。该现象是由于分层后在每一 层中把晶体势投影到几何面上时人为引入了一个沿入射束方向，以片层厚度ε 为周期 的二维投影势。从数学的观点看，由于实空间法同时考虑了散射和传播，所以它比传 统的多层法的理论基础更严格，有时甚至计算速度也比传统多层法更快。考虑到实空 间法能满足日益增加的对计算精确度的要求，我们建议同行在进行精确计算时采用实 空间法。 2）从薛定谔方程出发推导了一种波函数相位模拟方法。当我们知道晶体的出射 面波函数的振幅后，可以通过该方法重构出波函数的相位。这在晶体结构测定方面具 有十分重要的意义。 3）发展了一种进行像模拟计算的方法——快速倒易空间方法。众所周知，散射 矩阵 P 是由 N 个不同的结构因子和 N 个不同的激化矢量构成的具有 N × N 个元的矩 阵。然而，由于绝大多数结构因子极小，以至于可以忽略不计，因此散射矩阵的阶数 可以大大地减少。另外，由于结构因子具有二维空间对称性，通过把对称相关的结构 因子用对称独立的结构因子表示，散射矩阵的阶数可以进一步减小。散射矩阵简化后， 像模拟计算的速度相对于传统方法的计算速度提高了数百倍。 4）发展了两种用来模拟计算高阶劳埃带衍射的方法。第一种为可以计算单斜或 者三斜晶体高阶劳埃带衍射的半解析法，该方法允许相光栅平面垂直带轴方向而克服 了相光栅无限大的这一问题。第二种为泰勒级数方法，该方法比传统多层法更精确而 且不依赖于片层的厚度。最后，用电子动力衍射解析表达式计算了高阶劳埃带衍射， 计算结果用与传统的数值方法计算的结果相符。 关键词：电子晶体学；电子动力衍射；出射面波函数；高阶劳埃带衍射 II II Abstract Nowadays, electron crystallography is ever-increasingly active because it has incomparable and unique advantages over X-ray crystallography. However, compared with X-ray crystallography, electron crystallography confronts with a critical problem, i.e. dynamical diffraction problem which makes structure analysis very complicated. To solve the problem, crystallographers have developed several numerical methods and approximate analytical expressions for many years. However, there are still a lot of deficiencies in these theories. In this paper, we compared real space method with Multi-slice method and found some advantages for real space method. Then we developed a few new methods for dynamical simulation. The main results of our work are listed as following: The simulation for the exit wavefunctions of a sample is carried out by both of the conventional multislice (C-MS) method and the real space multislice (RS-MS) method w