聚酰胺酸盐稳定的金纳米催化剂用于羧酸的绿色合成-摩擦学学报.PDFVIP

　 第31卷 第1期 分　 　 子　 　 催　 　 化 Vol.31,No.1　 　 2017年2月 JOURNAL OF MOLECULAR CATALYSIS(CHINA) Feb.　 2017　 文章编号:1001-3555(2017)01-0030-08 聚酰胺酸盐稳定的金纳米催化剂用于羧酸的绿色合成 罗发国,李　 俊,李衡峰∗ (中南大学 材料科学与工程学院,湖南 长沙410083) 摘要:使用一锅法成功制备了水溶性聚酰胺酸盐稳定的金纳米催化剂(AuNPs-PAAS),将该催化剂用于伯醇的催 化氧化. 利用紫外-可见分光光度计,X射线衍射仪(XRD),透射电子显微镜(TEM)等表征方法对催化剂进行了 表征. 结果表明,金纳米粒子在聚酰胺酸溶液中处于均匀分散状态,金纳米尺寸约为5 nm. 将制备的纳米金催化 剂用于伯醇的氧化,评价了其在伯醇氧化成羧酸反应中的催化性能,结果显示,在空气为氧化剂,水为溶剂的条 件下,AuNPs-PAAS对伯醇的催化氧化为高效的准均相催化过程,高选择性得到羧酸产物,通过调节溶液的pH 值,可以很容易的实现产物与反应体系分离和催化剂的回收和循环利用. 关键词:聚酰胺酸盐;金纳米粒子;准均相催化;伯醇;氧化 中图分类号:O643.32 文献标志码:A - 　 　 有机化学在飞速发展的同时,也面临着许多的 学的目标[4,10 12]. 相比之下,均相催化剂和多相催 问题:有机合成不仅消耗了大量的不可再生资源, 化剂有它们各自的优点和缺点. 均相催化剂催化效 也使环境污染日益严重. 因此大力发展绿色化学, 率很高,但存在催化体系难以分离和循环使用,催 走可持续发展道路的理念就逐渐成为有机化学工业 化剂寿命通常较短的缺点;多相催化剂是利用各种 - [1 2] 载体的大量表面或孔道,将催化剂的活性组分高度 发展的核心 . 在有机化学领域,将伯醇氧化成 [3] 羧酸是最基础的反应之一 ,羧酸类物质可以用来 分散并固定活性位不均一,活性和选择性相对较 [4] 生产各种增塑剂,减冲血剂, 防腐剂 . 工业上, 低. 准均相催化剂中的纳米粒子处于高度分散状 往往使用过量的氧化剂来完成伯醇氧化得到羧酸 态,不仅拥有均相催化剂的高活性和高选择性,还 的反应. 在使用均相催化剂催化该反应时,也是 有多相催化剂的容易分离和可循环使用的优点,在 在有机溶剂的环境下得到羧酸产物,使用的均相催 [13] 发展绿色化学方面起着极为重要的作用 . - [5 6] 化剂体系难以分离和难以循环使用 ,并且反应 聚酰胺酸是合成聚酰亚胺的前驱体,聚酰胺酸 结束后对氧化剂和有机溶剂的处理会对环境造成 的合成工艺简单且成熟,然而将它作纳米催化剂的 危害. 保护剂的应用很少. 聚酰胺酸成盐溶解于水成为一 近几年来,负载型的多相纳米金属催化剂(如 类新颖