高分子负载季鏻盐的制备及其催化 CO2与环氧化物的环加成反应-高分析化学与物理专业论文.docxVIP

硕 士 学 位 论 文 D. Thesis 高分子负载季鏻盐的制备及其催化 CO2 与环氧化物的环加成反应 Preparation of Polymer-Supported Quaternary Phosphonium Salts and their Applications in the Cycloaddition Reaction of Carbon Dioxide to Epoxides 崔紫鹏 Zipeng Cui 生态环境相关高分子材料教育部重点实验室; 甘肃省高分子材料重点实验室；西北师范大学化学化工学院 Key Laboratory of Eco-Environment-Related Polymer Materials, Ministry of Education, Key Laboratory Polymer Materials of Gansu Province,College of Chemistry and Chemical Engineering, Northwest Normal University 2011. 5. Lanzhou 独创性声明 目录 目录 - - PAGE 1 - 目 录 中文摘要 ABSTRACT I III 第一章 文献综述 1 1.1 二氧化碳的研究现状及其固定化技术 1 1.1.1 二氧化碳的研究现状 1 1.1.2 二氧化碳固定化技术 2 1.1.2.1 生物法固定 CO2 2 1.1.2.2 物理法固定 CO2 2 1.1.2.3 化学法固定 CO2 3 1.2 环碳酸酯的研究与利用 3 1.3 二氧化碳和环氧化合物合成碳酸酯研究 5 1.3.1 离子液体型催化剂 5 1.3.2 金属氧化物催化剂 8 1.3.3 金属配合物催化剂 9 1.3.4 金属盐催化剂 10 1.3.5 负载离子液体催化剂 10 1.4 本课题的研究现状与主要研究内容 13 参考文献 14 第二章 高分子负载三苯基膦季鏻盐的制备及其催化 CO2 与环氧 化物的环加成反应 19 2.1 引言 19 2.2 实验部分 19 2.2.1 试剂 19 2.2.2 所用仪器 20 2.2.3 实验步骤 20 2.2.4 催化剂的表征 21 2.2.5 环加成反应 21 2.3 结果与讨论 21 2.3.1 高分子负载季鏻盐催化剂的制备与表征 21 HYPERLINK \l _TOC_250000 2.3.2 固载季鏻盐催化 CO2 与环氧化物的环加成反应 22 2.3.2.1 压力和反应温度对环加成反应的影响 23 2.3.2.2 反应时间和催化剂用量对环加成反应的影响 24 2.3.2.3 不同环氧化合物与 CO2 的环加成反应 26 2.3.2.4 催化剂的循环使用 26 2.3.3 高分子负载季鏻盐催化合成环碳酸酯的机理 28 2.4 结论 29 参考文献 29 第三章 高分子负载三丁基膦季鏻盐的制备及其催化 CO2 与环氧 化物的环加成反应 31 3.1 前言 31 3.2 实验部分 31 3.2.1 化学试剂 31 3.2.2 仪器 32 3.2.3 实验步骤 32 3.2.3.1 4-乙烯基苄基三丁基膦氯离子液体(PIL-1)的制备 32 3.2.3.2 聚合物负载三丁基膦季鏻盐催化剂的制备 33 3.2.3.3 聚合物负载三丁基膦季鏻盐的表征 33 3.2.3.4 环加成反应 33 3.3 结果讨论 34 3.3.1 高分子负载季鏻盐催化剂的表征 34 3.3.2 CO2 与环氧氯丙烷的环加成反应 36 3.3.3 压力和反应温度对环加成反应的影响 37 3.3.4 反应时间和反应催化剂用量对环加成反应的影响 38 3.3.5 二氧化碳与其他环氧化物反应 40 3.3.6 反应机理的探讨 41 3.3.7 催化剂的重复使用性的考察 41 3.4 结论 42 参考文献 42 第四章 高分子负载聚季鏻盐的制备及其催化 CO2 与环氧化物环 加成反应 44 4.1 前言 44 4.2 实验部分 45 4.2.1 实验试剂 45 4.2.2 仪器与设备 45 4.2.3 实验步骤 45 4.2.3.1 季鏻盐的制备 45 4.2.3.2 高分子负载聚季鏻盐的制备 46 4.2.3.3 环加成反应 47 4.3 结果与讨论 47 4.3.1 高分子负载聚季鏻盐催化剂的表征 47 4.3.2 不同比例高分子负载的聚季鏻盐的催化性能比较 49 4.3.3 压力和反应温度对催化剂活性影响 49 4.3.4 反应时间和催化剂用量对催化剂活性影响 51 4.3.5 各种环氧化合物与 CO2 的反应中催化剂的活性 52 4.3.6 考察催化剂的循环使用 53 4.3.7 高分子负载聚季鏻盐催化合成环状