低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂制备与动力学研究化学工程与技术专业论文.docxVIP

摘要低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂制备与动力学研究 摘要 低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂制备与动力学研究 摘要 低浓度甲烷是煤层气中主要的可燃有机组分，其直接排放不仅 会进一步加剧大气环境的温室效应，而且严重时会造成重大矿难的 发生。本文以低浓度甲烷催化燃烧脱除为对象，开展了负载铜锰型 堇青石整体式催化剂的制备与催化燃烧性能评价的研究，并基于筛 选确定的性能最优催化剂进行了本征动力学特性实验，建立了该催 化剂上低浓度甲烷催化燃烧的本征动力学模型。 基于已有的负载型单金属催化剂制备工艺，通过性能评价与 SEM、TPR、XPS表征相结合的方式，系统考察了负载铜锰型堇青 石整体式催化剂上活性组分铜锰配比、活性组分负载方法及不同负 载量、添加助剂等对催化剂性能的影响。确定了负载铜锰型堇青石 催化剂的制备工艺，结果表明：使用等体积浸渍法负载活性组分铜 锰的催化剂12％Cu．Mn／6％Zr02／丫．A1203／COR对低浓度甲烷具有较 好的催化燃烧处理效果，其中铜锰配比为l：1。 采用等温固定床积分反应器，在常压、500．700℃和甲烷摩尔分 数O．1％一1％的条件下，对本文筛选确定的铜锰负载型堇青石整体催 化剂上低浓度甲烷催化燃烧本征动力学特性进行了系统的实验研 究。并基于在线质谱获得的甲烷催化燃烧过程中各物质的变化，探 北京化工大学硕：仁学位论文讨了催化燃烧过程机理，建立了低浓度甲烷催化燃烧双曲型本征速 北京化工大学硕：仁学位论文 讨了催化燃烧过程机理，建立了低浓度甲烷催化燃烧双曲型本征速 率模型，以单纯形法对动力学实验数据进行最优化参数估计，确定 了模型参数。数理统计和残差分布检验结果表明，所建模型与实验 结果良好相容，是适宜和可信的。 关键词：甲烷，催化燃烧，堇青石，整体式催化剂，本征动力学 Il coal coal bed which will not only intensify the greenhouse effect but aslo cause great mine tragedy．In this work，the preparation of Cu-Mn／cordierite catalyst and its performance evaluation on catalytic combustion of lean methane was studied．Then select the best catalyst and carry out the intrinsic kinetic experiments on it．Finally,the intrinsic kinetic modle of lean methane catalytic combustion on Cu-Mn／cordierite catalyst was gotten．． Based on the load method of single metal-oxide catalyst preparation which was informed research，the Cu-Mn／cordierite catalyst prepared with different Cu／Mn proportions，active component load method， active component loading，and the effect of additive was researched by performance evaluation and SEM、TPR、XPS characterization methods． The results showed that，1 2％Cu—Mn／6％Zr02／7一A1203／cordierite has the better performance on catalytic combustion of lean methane，which was iii 北京化工大学硕士学位论文preared 北京化工大学硕士学位论文 preared by wetness impregnation with active component Cu：Mn was 1：1． Th,。ntrinsiche IntnnSIC kineticR1n expenments：periments ofof thethe catalvticalytic combustioncombustion of lean methane on Cu-Mn／cordierite catalyst were carded out in an integral reactor under the conditions of p=O．1