二氧化碳甲烷化催化剂研究催化学报.PDF

第 卷 第 期 年 月 催 化 学 报 ∂ ≤∏≤ 二氧化碳甲烷化催化剂研究3 2 2稀土 作用下的催化反应机理 ∏ 江 琦 林 强 黄仲涛 邓国才 陈荣悌 华南理工大学化学工程系 广州 南开大学化学系 天津 提 要 用漫反射傅里叶红外光谱法研究了 稀土 多组分催化体系作用下的二氧化 2 2 ∏ 碳甲烷化反应机理 结果表明 碳酸根 甲酸根和一氧化碳是催化剂表面可以检出的吸附物种 其 ! 中表面的含氧酸根类物种是催化反应的主要中间物 二氧化碳通过与载体表面羟基的作用转化为 含氧酸根类物种吸附于催化剂表面 并进一步氢解为甲烷 反应中生成的少量一氧化碳可能来源 于表面含氧酸根氢解为甲烷的副反应 含不同稀土的多组分催化剂作用下的二氧化碳甲烷化过程 有相同的反应机理 关键词 二氧化碳 甲烷化 稀土 二氧化锆 担载型催化剂 反应机理 随着二氧化碳甲烷化研究的深入 其催化反应机理逐渐为人们所关注 一般认为二氧化 碳先通过与催化剂及其它反应物的作用 生成吸附于催化剂表面的含碳物种 再进一步转化为 ≈ 甲烷 由于经二氧化碳转化生成的含碳中间物种在催化剂表面的浓度较低 给检测带来一 定的困难 因而造成了对中间物种种类看法的分歧 并引起有关反应机理的争议 漫反射红外 光谱技术为催化反应机理的研究提供了新的手段≈ 利用这一技术可直接对催化剂粉末样品 进行检测 避免了制样过程对催化剂表面和吸附物种的影响 其特殊设计的反应池解决了原 位 ≈ 研究过程中反应气体的 短路 问题 给催化剂表面上低浓度表面物种的检测带 ινσιτυ / 0 来了很大便利 本文利用漫反射红外光谱技术 对 担载的含稀土三组分催化剂作用下的