界面和应变对铁电薄膜漏电流影响的第一性原理研究-材料科学与工程专业论文.docxVIP

湘潭大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所 取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任 何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律后果由本人承担。 作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意 学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文 被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编 入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇 编本学位论文。 涉密论文按学校规定处理。 作者签名： 日期： 年 月 日 导师签名： 日期： 年 月 日 I I 摘 要 铁电存储器是一类具有良好应用前景的非挥发性存储器，同时也是促进铁电 材料发展的动力。但是对于铁电存储器而言，由铁电失效带来的可靠性问题是其 发展的阻碍。铁电失效主要包括疲劳、印记和保持性损失等。当薄膜的尺寸很小 或达到纳米级别时，漏电流是造成铁电失效的主要原因之一，对于漏电流的调控 一直是铁电工作者研究的热点。然而，漏电流影响因素的多样性和导电机制的复 杂性，使得对漏电流的研究带来了一定的困难。随薄膜制备技术的发展及器件的 微型化趋势，在众多漏电流的影响因素中，界面和应变效应变得更加重要，同时， 界面和应变问题在薄膜制备时是必不可少的。在本论文中，采用第一性原理计算 方法，研究了铁电薄膜的界面和应变对漏电流的影响，并得到了一定的调控规律， 为薄膜界面及应变工程提供了理论基础。本论文的主要工作包括以下几个方面： (1) 以简单钙钛矿铁电体PbTiO3(PTO)为对象，采用第一性原理计算和非平 衡格林函数结合的方法研究了不同电极对薄膜漏电流的影响。我们发现薄膜漏电 流的大小不仅取决于电极的种类，也受界面终端的影响。总的来说，氧化物电极 下薄膜的漏电流大于金属电极下的漏电流；TiO2界面终端PTO的漏电流大于PbO 终端时的漏电流。同时为了理解界面影响的本质，我们还研究了体系的界面势垒， 发现漏电流的大小很大程度上依赖于势垒的变化，这为我们制备材料时的选材提 供了一定的理论指导； (2) 以 PbTiO3(PTO)为对象，以 SrTiO3(STO)为缓冲层，研究了缓冲层的加入 对铁电薄膜极化对称性和漏电流的影响。发现 STO 缓冲层的引入会不同程度地 破坏 PTO 薄膜的极化对称性，使指向上表面的极化状态更为稳定。这种对称性 破缺是存储器产生印记失效的一个原因，但对某些铁电隧道结或压电传感器等器 件而言，我们可以利用铁电薄膜的极化非对称性来优化器件的性能。同时，对其 漏电流的研究我们发现，STO 的加入使体系漏电流增大，这是由于相同条件下 STO 的漏电流比 PTO 的漏电流大很多； (3) 以 BaTiO3(BTO)为对象，研究了不同应变对其极化强度及漏电流的影响。 我们发现压应变增大 c 方向极化，减小漏电流；张应变减小 c 方向极化，增大漏 电流。研究表明双轴平面应变对铁电薄膜的极化及漏电流具有一定的调控作用， 通过适当的应变效应来改善薄膜性能是必要手段。 关键词：铁电薄膜；漏电流；界面效应；应变效应；第一性原理 II II Abstract Ferroelectric memories are the most promising nonvolatile memory device, meanwhile, they are also the drive to promote the development of ferroelectric materials. But for the ferroelectric memory, reliability due to the ferroelectric failure is obstacle to its development. The ferroelectric failure includes fatigue, imprint and retention loss. When the ferroelectric film is in small size or fall into nanoscale, leakage current is one of the factors which result in the ferroelectric failure. Therefore, the tuning of leakage current has been always a hot research for ferroelectri