金属团簇的结构及固液转变研究-材料加工工程专业论文.docxVIP

摘要(RMSD)，结果表明金属团簇的熔化是从表面开始不断向中心区域层层推 摘要 (RMSD)，结果表明金属团簇的熔化是从表面开始不断向中心区域层层推 进的。 通过对金属纳米团簇凝固过程的分子动力学模拟，发现包含不同原子数 目的Au团簇在相同的冷却过程中存在两种不同的趋势：中介尺度的会属团 簇(N276)出现类似大块固体结晶的转变，在低温下形成类晶体结构；而 小尺寸的团簇(N276)在低温下形成无定形结构。这两种不同的结构转变 说明金属团簇在凝固过程中的微观结构演变存在尺寸依赖性。采用MD方法 研究了不同冷却过程Au纳米团簇的结构演变。结果表明，冷却速度不同会 导致纳米金属团簇凝固成不同的结构：快速冷却时金属纳米团簇的能量曲线 不出现转折，在低温下形成非晶结构；而冷却较慢时团簇出现类似大块固体 结晶的结构转变。 对金属团簇的融合过程的研究对于了解团簇组装材料的结构具有重要意 义。本文通过分子动力学模拟，描述了不同尺寸、不同成分金属纳米团簇的 融合过程，发现了一些不同的现象。两个Cu团簇在接触时发生旋转，以密 排面相接触，可以使表面更多的原子增大配位数，使体系的能量降低，结合 更加稳定。在接触面附近，原子取向发生变化，接触面内出现扭曲和位错。 在低于熔点温度下，cu纳米团簇融合时发生塑性变形。在多个cu纳米团簇 的融合中，发现整个体系内部原予的排列在一定条件下会趋于一致，呈现类 “单晶”结构。Cu456+Cu456和Cul088+Cul40体系的旋转半径随着温度 升高发生突变。不同成分的金属团簇融合时会出现不同的趋势，如Cu456+ Au456体系融合时，Au团簇在融合初期发生变形，整个体系三个方向的旋 转半径在数值上不断的靠拢，但没有明显的突变。 对金属团簇的融合规律进行了初步的探讨。不同的金属纳米团簇的融合 过程虽然有所不同，但其进程均可以归结为两个方面：接触面的最大化和体 系形状的球形化。融合的过程就是体系表面原子数目减小的过程。总结了两 个团簇融合的三种方式。考察了温度对融合过程的影响，认为这种影响可以 归结为温度对原子扩散速度的影响。温度越高，进程进行越快。 采用遗传算法和量子化学从头算方法计算了一系列有关m以及Al和其 他元素的化合团簇的稳定结构。运用紧束缚势并结合遗传算法，计算出A16、 ll 山东大学博士学位论文一金属团簇的结构及固液转变研究Alg、A19、A110原子团簇的稳定构型分别取四种Bemal多面体，这一点得到 山东大学博士学位论文一金属团簇的结构及固液转变研究 Alg、A19、A110原子团簇的稳定构型分别取四种Bemal多面体，这一点得到 量子化学密度泛函计算的验证。通过量子化学从头算得出A12sr和A14sr的 平衡几何结构，A14Sr团簇的平均结合能高于A12Sr团簇，说明原子簇A14sr 更加稳定。Al—sr变质剂主要是以A14sr的形式存在，与实验事实相符。采用 密度泛函方法计算得到AL。：HP剃～4的稳定结构。从AlP2到A1。P2，每增加 一个Al原子所带来的结合能的变化呈现递增趋势。原子簇AI。P2容易得到电 子，可以作为A1．P变质团簇的生长核心。 关键词：金属团簇，分子动力学模拟，x射线衍射，固液转变 Ill 摘要ABSTRACT 摘要 ABSTRACT Clusters，as an initial state of the condensed matter，take an important role in the tramsformation from atoms or molecules to the bulk materials．Studies on clusters redound to understanding the property and discipline of the condensed matter。In this dissertation we study the correlation of cluster and liquid metals， the relationship of A1一based clusters witll the stability of modifier．the thermodynamics and structure evolution of metal clusters during melting and solidification，and the coalescence of non—supported metal clusters by molecular dynamics(MD)simulation，ab initio calculation method and X—ray diffraction exper