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Zijing
ZijingZlJlng DinglJlng
A DissenatiOn/Thesis Submitted tO
The UniVersi哪of Chinese Academy of Sciences
In partial fumllment of the requirement
FOr the degree of Doctor of Science
Institute of Physics
Chinese Academy of Sciences
May2014
摘
摘 要
借助于扫描隧道显微镜(STM),人们实现了对于表面重构的观测、表面 吸附的分子或团簇的操控、以及表面发生的化学反应的直观观测。引入光激发 的STM测量为直接观测和研究光化学反应提供了可能。但在原子层面上,对 于光催化反应机理的理论研究仍然很缺乏。
本文采用第一性原理计算,很好地解释了几个实验上涉及二维材料和衬 底的相互作用、以及分子/团簇带电行为的问题,为进一步研究催化反应奠定 了基础。(1)硅烯在Ag(111)衬底上的生长和相变:硅在Ag(111)上的生长, 不同温度下出现不同的相,包括团簇相、聚合相、~/7硅烯相、菱形~/3相、
蜂窝状瓶相等等。我们通过模拟确定了硅覆盖度和温度对于各相的影响。
f21石墨烯包覆锂电池阴极对与材料性质的提升:石墨烯的包覆层稳定了锂钛 氧材料的钛截止面,进一步地氮掺杂提升了材料的电子电导,形成的缺陷促进 了锂离子透过界面的迁移。(3)带电水分子团簇在Cu(111)表面上定向滑动: 水团簇结构调整产生了偶极矩,可以从STM电流中俘获电子,因库仑斥力而 定向移动。(4)镁卟啉分子在NaCl/Au(111)表面的选择性转动:在STM操纵 之下,镁卟啉分子带正电和电中性两种状态可以在表面上相互转化。带电分子 可以转动而中性分子则不能,这成为操作分子转动的方法。通过模拟,我们深 入地理解了衬底的效应:包括衬底对于材料性能的改变和对于分子/团簇带电 状态的保护。
结合上述经验,我们选择了合适的表面,MgO/Ag(001);并选择具有良好 光吸收性质和催化活性的金团簇,Au。;研究该体系的催化分解水的过程。利 用MgO作为绝缘层以及作为化学反应平台的功用,金团簇表现出了优越的催 化活性。通过对于金团簇催化水分解过程中的细致研究,我们发现水分子和量 子阱态的相互作用是由量子阱态的对称性所决定,并且与占据状态有关。
为控制金团簇量子阱态的占据、并研究了这种占据对于催化活性的影响, 我们尝试了各种改变量子阱态占据的方法,包括改变氧化镁衬底厚度、增加衬 底内部缺陷、以及金团簇的光激发。其中,我们根据金团簇的光吸收谱,得出 光激发之后的金团簇产生了热电子,热电子对于催化有极大的促进。在激发热 电子的模型下,我们证实了在激发条件下水分解反应在金团簇周围可以自发进
金属团簇在氧化物表面光催化分解水机制的第一性原理研究行。更多的计算验证了此反应的可持续性以及氢气析出的可能。
金属团簇在氧化物表面光催化分解水机制的第一性原理研究
行。更多的计算验证了此反应的可持续性以及氢气析出的可能。 我们的研究发现Au8@MgO/Ag(001)对于光催化分解水是一种很好的催化
剂。同时也发现金团簇的催化活性依赖于量子阱态。这些发现更深入的理解了
金属团簇的催化活性,并使光催化反应有更广泛的应用。我们的计算结果为光
催化的研究提供了新的思路。
关键词:氧化镁,金团簇,催化反应,光分解水,密度泛函理论,激发态
Abstractusing
Abstract
using a scanning tunneling microscopy(sTM),maIly novel surface phenom— ena can be directly obseIved and manipulated in experiment,including surface reconstruction,mo、,ement of molecules/clusters adsorbates,and chemical reac— tions on surfaces.An ultrafastlaser combined STM measurements might enable a direct observation of photochemical reactions.How.ever,theoretical understand-
ing of the mechani8ms for photocatalytic reactions at the atomic level is much 1aid behind.
In this dissertation,our矗rst principl
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