过渡金属氧化物深度催化氧化邻二甲苯性能研究-物理化学专业论文.docxVIP

III III 摘要 苯系污染物(苯、Ifl苯工Ifl苯等)是挥发性有机化合物 (VOCs. Volatile Organic Compounds) 的主要组成部分e 主要来源于化工原料的生产、加工、使用以及汽卒赌气的 排放等，对人体健康及环攘构成较大危容。lt1l此，彻底消除苯系污染物已成为当前环境 榆豫中的戴安课题之→.深度催化氧化拔河将低浓度的 VOCs 完余转化为二氧化碳和水， 是日前大气污染治理中最有效和最有发烧前景的研究方法之一.本论文分别采用氧化还 原共沉淀法、溶胶制凝胶法和室温 德会成法制备了系列Mn-C e 复合氧化物、CoAh04 尖晶石及 y-Ab03 和 CIl?2-Ah?3负载的 Cu、Co 及CuCo 复合物等过渡金属氧化物类催 化梢。选取邻工甲笨作为自栋沟染物，采用深度催化氧化法从邻二甲米的分解惑和二氧 化碳产事两者综合评价了上述系列催化剂的活役。并应用比表溜积测定仪 (Brunauer-Emm刷刷TellerBET)、 X 射线衍射(X翩raydi册actionXR盼、 X 光电子能谱仪.-ray photoelectron 柳川叫yXPS)、X 射线荧光光谱(X -ray tluorescenωXRF) 及氯气程序升 温还原(HydrOg1栅蛐P仿制e-pro伊mm扉d reduc砾。nHz币R)等技术对催化剂的微观结构 激衍了研究。具体内容概括如下 z 1.以离锚酸僻、硝酸徽、硝酸销为原料，采用氧化还原共沉淀法制备了系列 Mn-C瑞P-MnCe)复合氧化物类催化剂。考察了键销摩尔比和姥烧混度对催化剂滔性的 影响.结巢表明，当她IetlC均为1.5， 400 c熔烧后的催化剂汉乒协lCel.S(400)具有最好 的俄化活性. 240.C i?J使 0.08 vol%的邻工Ifl苯完会分解为 Coz 和 HzO. XRD、XRF、 XPS被 H2-TPR 等研究手段表明 g 无定形的协10z为良机MnC嗣∞)类催化剂的活性中心， 微品态 C的z 促进了氧的流动。Mn02 和 CIl?2之间的协同作用促进了催化剂的氧化还原 行为，进而提高了催化剂的活性。 2. 采用蒙混栩栩反应制备了 2脏的畸，A1203 、20Cu2OCo/y-Ah?3及 2OCu20Co/Ce02-Ah03 等催化剂.活性测试及 BET 、SEM、XRD、TPR 等表征销果表明， 窒滋因相法得到的催化剂具有高活性和高比我丽、低结晶度、小晶体粒度等结构特点。 其今 20Cu20Co/C础2-Ah均由于锅、结之间的协同作用提高了其催化活性， 275 C可使 邻二Ifl苯完余分解为 C?2革n H20。 3. 以异丙曲事铝和硝酸钝为前驱体，采用济胶凝胶法制备了系列 CoAh045建催化剂， 500C氧气还原话化处理后，用予邻工Ifl笨的、深度媲化氧化。考察了 Co/A1比、还原温度. 及反应空速等对催化剂活性的影响。BET、XRD表征结果显示，氯气还原引起Co越204 及反应空速等对催化剂活性的影响。BET、XRD表征结果显示，氯气还原引起Co越204 尖晶石晶格畸变而使其结晶程度降低，晶体粒径明显减小。ⅫS测试结果显示： coAl204(co，Al；O．5)500。C氯气还原处理屠Co 2p、越2p、0ls的结合能向低缝会能端移 动，晶格氧物种增加，使得其活性大幅提高，可使0．08v01％的邻二甲苯在2750C完全分 解生成c02和H20。稳定性测试结果显示，还原后的CoAl204在2750c氧化氛囝中反应60h 后仍具有良好的稳定性。 关键词：深度催化氧化邻二甲苯h仇．ce复合氧化物负载型铜钻催化剂co趾20I 尖晶石 IV V V Vl Vl Abstract 以混zenehy，命。c础。n (benzene，to.luene and xylene) are the majo.rωmpo.sitio.n o.f vo.latile organicωmpo.unds (VOCs).ηley 缸e mainly vented fro.m a variety o.f industrial and ωmmercialproωss 盹 5uch as chemical producti o.n，严int问and mo.bi1e emissio.n and cause 础io.US harm to.hum血 hωlth and environment.咄咄伽毡，也.e remo.val o.fthese pollu阳tshas been o.ne o.f the important research to.pics in enviro也nental 位-eatment. Catal泸ic