硅酸锂基吸附剂的制备及其吸附动力学分析-工业催化专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘 要 当前温室效应成为人类社会可持续发展面临的全球性问题，CO2 是引发温室 效应的主要原因。随着化石能源的大量消耗，高温烟道气成为 CO2 的长期稳定 集中的来源。因此，制备高温下能有效脱除 CO2 的吸附剂成为人们的研究热点。 高温 CO2 吸附剂主要有钙基吸附剂、水滑石吸附剂、锂基吸附剂。其中钙 基吸附剂再生温度高，容易烧结；水滑石吸附剂吸附量较低；在锂基吸附剂中， 硅酸锂因其吸附量大、吸附速率快、循环性能好，成为最具潜力的 CO2 高温吸 附剂。 在前期工作的基础上，本文尝试改变制备方法和离子掺杂的方法，进一步改 善硅酸锂在高温下的 CO2 吸附性能，具体工作包括三个部分： （1）以高岭土-SiO2 为硅源，硝酸锂为锂源，采用浸渍沉淀法制备硅酸锂基 吸附剂，实验过程中，探讨了浸渍沉淀法的最佳制备工艺条件，考察了不同制备 方法对硅酸锂基吸附剂吸附性能的影响。实验采用 X 射线衍射粉末仪（XRD）、 扫描电镜（SEM）、N2 等温吸附脱附分别观察和分析了硅酸锂基吸附剂的结构特 征、表面形貌及比表面积，并使用差热-热重联用分析仪（DTA-TG）测试了样品 对 CO2 的吸附性能。实验结果表明，浸渍沉淀法的最佳制备条件为，浸渍沉淀 法的最佳制备条件为浸渍温度为 40℃，750℃下煅烧 4h；浸渍沉淀法制备的样品 的颗粒较小，分布均匀，表面积较大，其吸附性能明显优于固相法制备的样品。 （2）在上述工作的基础上，通过掺杂改性，进一步降低其吸附温度，扩展其 在吸附强化反应中的应用。通过掺杂不同的铝源，发现铝源对硅酸锂基吸附性能 具有较大的影响，其中以煅烧埃洛石纳米管为铝源，制备的吸附剂在中高温下具 有较好的吸附效果，煅烧埃洛石纳米管的最佳掺杂量为 x=1.04%，(1-x)Li4SiO4 ? xAl2O3。 （3）通过双指数模型进行动力学分析，讨论制备方法及掺杂改性对吸附过程 的影响。 关键词：固相法；浸渍沉淀法；埃洛石纳米管；双指数模型；二氧化碳 ABSTRACT Recently, the greenhouse effect has become the global problem, which is a great challenge for sustainable development of human society. And carbon dioxide (CO2) is the main greenhouse gas. With the mass consumption of fossil fuels, high temperature flue gas has become the long-term stability source of CO2. Therefore, the preparation of high temperature CO2 adsorbents with high effective adsorption performance has becomed the research focus. The high temperature CO2 adsorbents mainly include CaO-based sorbents, hydrotalcite-like sorbents, lithium-containing sorbents. Among these sorbents, the regenerative temperature of CaO-based sorbent is very high, and it’s easy to sintering at high temperature. The adsorption capacity of hydrotalcite is very low. Among lithium-containing sorbents, lithium orthosilicate (Li4SiO4) is considered to be the most promising high temperature CO2 adsorbents with high absorption capacity, fast absorption rate and good cyclic stability. On the basis of our previous work, we attempt to improve the adsorption performance of Li4SiO4 at high temperature by changing the preparation methods and ion dopin