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常州大学学位论文原创性声明
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保密论文注释:本学位论文属于保密范围,在 年解密后适用
本授权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权
书。
学位论文作者签名: 签字日期: 年 月 日
导师签名: 签字日期: 年 月 日
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中 文 摘 要
随着染料工业的发展,染料对水的污染日益严重。染料为芳香族化 合物,其结构复杂,难降解,具有潜在的毒性,因此处理染料污水成为 一项紧迫的环境问题。类分子筛咪唑金属-有机骨架化合物(ZIFs)材料具 有三维的开放孔道、较高的比表面积和孔隙率,以及规整、可调的孔结 构和孔表面等优点,在选择性吸附分离领域具有非常优越的应用前景。 本文采用溶剂热法和常温挥发法得到 ZIFs 材料 ZIF-8、ZIF-67 和两个类 似的新 ZIFs [Zn(bIm)(Im)3]n, [Co(bIm)(Im)3]n(bIm 为苯并咪唑,Im 为咪 唑)以及含有二甲胺阳离子的[Cu4(bIm)4Cl6(OH)-]·[(CH3)2NH2]+。通过考 察反应物浓度的变化对 ZIF-8 和 ZIF-67 结构的影响,得到合成 ZIF-8 和 ZIF-67 的最优方法。进而对 ZIFs 吸附分离正异构烷烃进行了研究。鉴 于 ZIFs 的合成成本较高,以降低成本为目的将 ZIF-8 和 ZIF-67 负载到 介孔 SiO2 上。对 ZIF-8-SiO2 和 ZIF-67-SiO2 吸附分离正异构烷烃进行了 研究,并与 ZIF-8 和 ZIF-67 对比。
本 文 利 用 新 配 合 物 [Zn(bIm)(Im)3]n (3) 和 [Cu4(bIm)4Cl6(OH)-]·[(CH3)2NH2]+(5)对染料的吸附进行了研究,取得了 初步进展。具体内容如下:
(1) 选用咪唑、苯并咪唑和 2-甲基咪唑等咪唑类衍生物配体与锌、 钴和铜等二价金属离子通过溶剂热及常温挥发法构筑配合物 1-5,分别 为 ZIF-8(1) , ZIF-67(2) , [M(bIm)(Im)3]n(3,M=Zn ; 4,M=Co) ,
[Cu4(bIm)4Cl6(OH)-]·[(CH3)2NH2]+(5)。晶体结构表明配合物 1-4 均为多孔
道三维结构的配位聚合物;配合物 5 是带有游离二甲胺阳离子的化合物。 此外,对配合物 1-5 用 XRD、TG 进行了表征。
(2) 利用新的合成方法常温搅拌法,考察反应物浓度的变化对结构 及产率的影响。通过 XRD,BET,SEM 等表征确定了具有良好结构的
ZIFs 的最优合成方法,ZIF-8 和 ZIF-67 的产率分别为 77.3%和 77.1%。
(3) 利用原位合成法将微孔材料 ZIF-8 和 ZIF-67 负载到介孔 SiO2 上,制备出 ZIF-8-SiO2 和 ZIF-67-SiO2,并对其进行了 XRD,BET,SEM 等表征。
(4) 将 ZIF-8,ZIF-67,ZIF-8-SiO2,ZIF-67-SiO2 这四种材料作为吸
附剂对正异构烷烃(正己烷/2-甲基戊烷)进行吸附分离研究,最终发现
ZIF-8 的分离效果最优。
(5) 对配合物 3 和 5 吸附染料进行研究。实验结果为配合物 3 对结
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晶紫具有吸附作用,配合物 5 对亚甲基蓝具有吸附作用。
关键词:沸石咪唑酯骨架材料;晶体结构;吸附分离;正构烷烃
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ABSTRACT
With the development of dye industry, the water pollution of dye was increasingly serious. Dye is the aromatic compound, its structure is complex, and it is refractory, potentially toxic. Therefore, the treatment of dye wastewate
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