含铌介孔分子筛和氧化物的制备及其在若干反应中催化性能的研究-工业催化专业论文.docxVIP

摘要摘 摘要 摘 要 作为一类新型催化材料，铌化合物由于其独特的性能引起了国内外学者的 广泛关注。它们可以作为催化剂的活性组分、助剂或载体使用，其催化作用主 要源于其独特的酸性及氧化还原性。它们在许多领域都有着广泛应用，如脱水、 脱氢、水合、水解、氧化脱氢、环氧化、氨氧化、甲基氧化偶联、酯化、烷基 化、异构化；缩合；碳氢化合物的歧化、氢化、NO的分解与还原、加氢脱硫／ 脱氮、光催化、环境污染治理等等。我国具有十分丰富的铌矿资源，但在铌化 合物的基础研究及应用开发方面尚处于起步阶段。因此，进一步研究铌系催化 剂，对开发新型高效、绿色环保的新型催化体系，具有十分重要的理论价值和社 会意义。 本文以五氯化铌NbCl5为铌源，采用前驱体法、水热法和溶胶．凝胶法分别 制备了铌负载型含钛硅基分子筛Nb用．MCM．41催化剂、铌基介孔分子筛 Nb．MCM．41催化剂和离子掺杂(Nb，I，N)型Ti02催化剂，通过Ⅺm，N2吸附 ．脱附，FT-IR，Uv．vis，TG，Ⅺ，S等表征技术对其进行了结构分析；并通过紫 外光下降解溶液中亚甲基蓝反应(№用．MCM．41)，双氧水苯酚羟基化反应 (1妯．MCM_41)和可见光下催化处理阿奇霉素制药废水中有机残留物反应(离子掺 杂型n02)来分别考察它们的催化活性。 催化剂表征结果显示，Nb用．MCM-41和Nb．MCM．41系列催化剂都保持了 MCM．4l介孔材料的性质，拥有大的比表面积和均匀分布的孔径。Nb伍．MCM_41 催化剂中，通过浸渍负载的Nb物种均匀的分散在催化剂的表面，但有少量沉积 在分子筛孔内；而Nb．MCM-41系列中的Nb原子则顺利的进入了骨架结构中； 通过ⅫS分析可知，掺杂离子(№，I，N)都进入到了半导体，n02的晶格中， Ti02的晶相也随掺杂离子的不同而发生变化。 实验结果表明，在紫外光下降解亚甲基蓝反应过程中，助剂Nb的加入可使 得n—MCM．41催化剂对有机物分子的吸附和降解性能都有所提高。催化剂中反 应活性最佳的洲CM-41，在暗反应阶段对亚甲基蓝的吸附高达83％，在光反 应阶段也表现出了好的降解活性。 Nb-MCM．41催化苯酚羟基化反应中，对产物苯二酚而言，固液比为50：1 的条件下，最佳反应条件为： 催化剂中S价妯=48，反应温度55℃，催化剂用 摘要量0．1 摘要 量0．1 g，反应时间6 h，苯二酚选择性最高为96％；产物中邻苯二酚与对苯二酚 (C舢Q)的比可达到80。 所有离子掺杂型Ti02在催化处理阿奇霉素废水中的有机物时都表现出了一 定的活性。其中，活性最佳的为I．N．Ti02，可见光下反应12 h后对目标废水COD 的去除率高达57．2％，活性最差的为Nb．Ti02，仅2．7％。 关键词：铌；光降解；亚甲基蓝；苯酚羟基化；可见光活性；阿奇霉素制药废水 ll Abstr叠IctAbstract Abstr叠Ict Abstract ’I’o be a new玉【ind of catal蛳c materials，niobi啪compaI眦d h硒aroused exteIlsive concem主n t11e domestic鲫d i11tamalcioIlal academics due t0 its uIlique Stmctllre aIld excellent prop硎es．They can be used鹪a c削yst of也e aCtive componcnt，promoter 0r c枷％Niobic∞id锄d compollIlds c0D倒．Iling Iliobi啪a陀 applied iIl a wide mge of c删ysis fields for their uIlique：acidic propertyoxidizing and tl坨mlal sta．bili够Such勰：deb，d阳lio玛dehydI．09e雌tion，hyd蒯on，hydrDlysis， epoxi捌on，ammoxi捌。玛hydI．0isomer汤tion esterific撕on’ alkylatio玛 condensatio玛 disproportio越tion， degulfh庇嘶。玛dellitrificatio玛photocatal”ic I．eactioI玛and so on． China boaSts albundant Iliobi唧mineral resources f．or t11e deVelopmem of Iliobi啪iIldug仃y w池me adv趾taged superiori够HoweV％currently me research of也eoretical b弱is，如al”ical m‰ds