含氮MWW结构分子筛的合成、表征及催化性能的研究-物理化学专业论文.docxVIP

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华东师范大学硕士学位论文 华东师范大学硕士学位论文 摘要 摘 要 以固体酸代替液体酸作为催化剂,形成了一系列环境友好催化反应过程,其 中很多已经工业化。然而,对于固体碱的研究则较少。固体碱作为催化剂具有高 活性,高选择性,反应条件温和,反应物易于分离,无污染,无腐蚀等特点,有 望成为新型环境友好催化材料。在众多固体碱催化剂中,分子筛固体碱以其高的 比表面积,优异的择型性而备受关注。制备碱性沸石分子筛的最初途径是在分子 筛表面引进强碱性客体,但是这种方法容易使分子筛的骨架遭到破坏、比表面积 下降,从而极大地影响在反应中的应用。而将分子筛骨架中的氧负离子用氮、硫 等杂原子取代,会使得分子筛骨架的Lewis碱增加,因此,引入氮、硫原子的杂 原子分子筛有望成为新一代的碱性分子筛。迄今为止,含氮MWW型分子筛尚 无成功合成的报道,利用氨气在高温条件下比较活泼,N易取代分子筛骨架中的 氧原子的原理,将MWW型分子筛在高温条件下进行气固反应制得氮含量比较 高的固体碱催化剂是本论文的核心研究方向。论文主要包括以下四部分内容: 1、高温氮化法合成含氮MWW型分子筛 将骨架含有不稳定易被取代的B杂原子的MWW型分子筛在高温下(高于 973 K),利用氮气作为载气,氨气作为反应气体进行气固相反应。通过改变氨 气流速、应应的温度和时间来改变分子筛的含氮量,从而得到含氮量在0.2—3.5 mmol·g-1的具有碱性催化性能的MWW型分子筛。并且考察了前驱体中B含量 对氮化后分子筛N含量的影响。通过XRD,FT.IR,元素分析,固体核磁等技术 进行表征:高温下MWW型分子筛保持了良好的骨架结构和结晶度,并且在分 子筛骨架内出现了-NH.,说明N原子被有效的引入骨架内。 2、Knoevenagel缩合反应 将上述含N的N-B—MWW二Cal.用于探针反应&吣evenagel缩合反应。并系统 考察了,溶剂效应、反应温度、反应时间、不同氮含量和不同B含量对反应催化 性能的影响。发现Knoevenagel缩合反应不仅跟氮化后分子筛的含N量有关还跟 分子筛氮化前的前驱体B的含量有关。 3、具有酸碱双功能的N.ERB.1,N.MCM.22的合成、表征及催化性能的研究 华东师范大学硕士学位论文 华东师范大学硕士学位论文 摘要 我们选用骨架杂原子B不稳定易被取代,且骨架含触质子酸中心的ERB.1 分子筛作为氮化前驱体,在973 K下与氨气进行气固相反应制备了氮含量在0.75 .3.02 mmol·酉1的N.H.ERB.1酸碱双功能催化材料。从红外图上可知氮化后的分 子筛在3400 cm1左右出现了Si-NH.Si伸缩振动吸收峰。将其应用于Knoevenagel 缩合反应(DⅧ做溶剂,333 K),转化率在5分钟内可达86%,远远高于不含氮 的H.ERB.1的25%以及脱硼的MWW型分子筛经过氮化处理后得到的 N—De。B—MWW的64%。同时,选择性中毒酸或碱中心以及再使之复活实验表明, N—H.ERB.1和N.H.MCM一22催化剂存在着明显的酸碱协同催化效应。 4、氧化中心Ti的引入对分子筛固体碱的影响 应用CVD法合成Ti.MWW分子筛,并对其他含Ti分子筛如TS一1等进行 高温氮化。并对其在烯烃的环氧化方面进行了初步的研究。 关键词:MWW;含氮分子筛;固体碱;酸碱双功能 华东师范大学硕士学位论文Abstract 华东师范大学硕士学位论文 Abstract Solid acids are expected to replace liquid acids to develop environment friendly reactions,some of which have already been industrialized.However,the studies about solid bases are not SO many.Solid base catalysts possess hi曲activity and selectivity trader mild reaction conditions.They are easily separated from reaction systems and call be recycled for reuse.The solid bases that may develop green reactions are considered to be a

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