活性炭负载钯-钌催化剂的制备及其催化 苯二甲酸酯加氢的研究-材料学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 活性炭负载钯-钌催化剂的制备及其催化 苯二甲酸酯加氢的研究 青岛科技大学研究生学位论文 活性炭负载钯-钌催化剂的制备及其催化 苯二甲酸酯加氢的研究 摘要 环己烷羧酸酯是一类重要的化工中间体，是聚合物的改性材料和生产聚酯 树脂的单体，以及作为环保增塑剂和添加剂用于生产塑料制品。工业上主要通 过催化苯二甲酸酯选择加氢制备环己烷羧酸酯。本文采用微波还原法制备了活 性炭负载钯-钌催化剂，在相对温和的液相反应条件下，研究了催化对苯二甲酸 二甲酯（DMT）、邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和邻苯二甲酸二异壬酯（DINP） 的加氢反应。 采用活性炭负载不同活性组分的催化剂，催化 DMT 选择加氢反应，研究 了不同活性组分的催化剂对 DMT 催化加氢反应的影响；探讨了钯-钌催化剂中 双金属协同作用，以及不同钯-钌摩尔比催化剂对催化 DMT 加氢反应的转化率 和对 1,4-环己烷二甲酸二甲酯（DMCD）选择性的影响；讨论了 DMT 催化加氢 反应的历程。 采用微波还原法制备了 1Pd6Ru/C 催化剂，探讨了不同反应参数对催化 DMT 的选择性加氢反应的影响。在 50oC、2.0 MPa，乙醇溶剂中反应 1 h，反应 的转化率为 100%，目标产物选择性为 98.6 %。将催化剂用于催化邻、间、对 苯二甲酸二甲酯加氢反应，研究发现，加氢难易顺序为对位间位邻位。 将 1Pd6Ru/C 催化剂用于催化 DMP 和 DINP 选择加氢反应，建立了对 DINP 催化加氢反应定量分析方法。探讨了不同反应参数对催化 DMP 和 DINP 加氢反 应的影响。研究表明，乙醇为溶剂，在 40 oC、2.0 MPa、1h 的条件下，DMP 的催化加氢反应转化率为 100%，对产物的选择性为 99.2%；无溶剂条件下，贵 金属与 DINP 物料比为 1:10，150 oC、3.5 MPa、4 h 条件下，DINP 的转化率可 达 90%。 关键词：催化加氢钯-钌催化剂对苯二甲酸二甲酯邻苯二甲酸二甲酯邻苯 二甲酸二异壬酯 I 活性炭负载钯-钌催化剂的制备及其催化苯二甲酸酯加氢的研究 II 青岛科技大学研究生学位论文 CATALYTIC HYDROGENATION OF BENZENEDICARBOXYLIC ACID ESTER OVER ACTIVE CARBON SUPPORTED Pd-Ru CATALYSTS PROPERTIES ABSTRACT Cyclohexane carboxylic ester is a kind of important chemical intermediates, which is widely used as modification of polymer materials, polyester resin monomer and a kind of environmentally friendly plasticizer and additives. In industry, cyclohexane carboxylic acid esters are prepared by selective hydrogenation of phthalic acid esterovercatalyst. In this paper, activated carbon immobilizedon Pd-Ru catalystswereprepared by the microwave reduction method, and catalytic hydrogenation of dimethyl terephthalate (DMT), dimethyl phthalate (DMP) and diisononyl phthalate (DINP), werecarriedoutunder relatively mild liquid phase condition. The effects of different active component of the catalysts on catalytic hydrogenation of DMT were studied by using the different active components of catalyst supported on activated carbon,Aseries of different molar ratio Pd-Ru catalystsupported on active carbon were prepared by the microwave reduction method, the synergy of Pd-