糠醇缩合物加氢脱氧制备长链烷烃反应规 律研究-化学工艺专业毕业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研 究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者：  日期： 年 月 日 学位论文使用授权声明 本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。 根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部 门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州 大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、 缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学 位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑 州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。 学位论文作者：  日期： 年 月 日 摘要 摘要 摘要 本文以生物基糠醇缩合物为反应原料，通过化学催化的方法制备长链烷烃。 首先，糠醇缩合物在雷尼镍催化作用下初步加氢。然后，初步加氢产物进一步 加氢脱氧制备长链烷烃。主要结论如下： （1）糠醇缩合物初步加氢反应规律研究 通过三因素四水平的正交实验，考察了催化剂用量、反应时间、反应温度 对初步加氢产物的影响，发现温度为显著性影响因素。采用 GC-MS、GPC 分析 方法考察了不同温度下初步加氢产物 C-C 键断裂情况，随温度增大，C-C 键断 裂程度越大。采用 FT-IR、元素分析等方法，考察不同温度下初步加氢产物加氢 效果，在 130℃、150℃均有显著的加氢效果。元素分析 H/C 比随反应温度增大 而增大，进一步验证了 GPC 分析结果，随温度增大，C-C 键断裂程度增大。 （2）糠醇缩合物深度加氢脱氧反应规律研究 以等体积浸渍法制备多种负载型双功能催化剂，催化初步加氢产物加氢脱 氧转化为长链烷烃，其中 Pd/H-ZSM-5 催化效果最好。采用 GC-MS、烷烃 GC 标样等方法定性加氢脱氧产物轻组分。采用 TG-DTA、FT-IR、MS、元素分析、 模拟蒸馏等方法定性定量加氢脱氧产物高沸点组分。考察不同反应溶剂对深度 加氢脱氧过程的影响，在酸性载体作用下溶剂甲醇会与加氢产物醚化，阻碍氧 原子脱除。水溶剂下的烷烃碳产率显著低于正辛烷溶剂下的烷烃碳产率，可能 为在高温下初步加氢产物在水中的溶解度比正辛烷溶剂低。正辛烷的空白实验 表明，在 Pd/H-ZSM-5 催化作用下，高温将造成烷烃 C-C 键断裂，故应控制反应 温度不超过 170℃。以 Pd/H-ZSM-5 为催化剂，正辛烷反应溶剂，反应温度 170℃， 烷烃产率最高为 39.1%，高沸点组分脱氧率 97.38%。催化剂重复利用，烷烃碳 产率明显降低，对催化剂进行 XRD、NH3-TPD、SEM 表征，结果表明催化剂活 性降低由于使用后的催化剂酸量降低以及催化剂表面吸附含氧化合物或积炭等 多种因素共同造成。 关键词：生物质 双功能催化剂 加氢脱氧 烷烃 I Abstract Abstract Abstract In this paper, preparation of long chain alkanes over chemical catalysis method with furfuryl alcohol condensate as raw materials. Primarily conversion of furfuryl alcohol condensate into hydrogenated products with Raney Nickel catalysis, and then hydrodeoxygenation of hydrogenated product into long chain alkanes with bi-functional catalysis. The conclusions are as follows: The study of conversion of furfuryl alcohol condensate into hydrogenated products, The effect of reaction temperature, time and catalyst content on hydrogenated products are investigated by orthogonal experiment. It is showed that the reaction temperature is the significance