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第四章 核反应堆燃料 可以用作核燃料的核素有铀-233、铀-235、钚-239,其中只有铀-235是天然存在的,天然铀中仅含0.714%的铀-235,其余为约占99.28%的铀-238和约占0.006%的铀-234。 铀-233和钚-239是在反应堆中通过钍-232和铀-238俘获中子后嬗变得到的。其核反应过程如下: 理想的核燃料需具备以下特点 燃料中易裂变原子密度高,即材料中应含有高浓度的裂变(或增殖)原子,其它组合元素中不应有中子吸收截面大的原子。 导热性能好,即可以有高的功率密度(每单位堆芯体积的热功率高),或高的比功率(每单位质量燃料的热功率高),燃料能承受高的热流而不产生过大的温度梯度,并能使燃料中心温度保持在熔点以下。 熔点高,熔点以下没有相变,不会因为相变而导致熔点以下的密度、形状、尺寸及其它变化。 低的热膨胀系数,以保持燃料元件的尺寸稳定。 具有化学稳定性,与包壳材料相容,与冷却剂不发生化学反应。 辐照稳定性好,即在强辐照下不会因肿胀、开裂和蠕变等引起变形而失效;机械性能(强度、韧性等)也不应在辐照下有很大的变化。 材料的物理和力学性能好,易于加工,并能经济地生产。 4.1 燃料的分类 固体燃料可以分为金属型、陶瓷型和弥散体型。 4.1.1 金属型燃料 (1)金属铀 从室温到熔点有三个同素异构体,分别为α、β、γ相。优点是裂变原子密度高;导热性能好;加工性能好。它缺点是熔点低(1133℃),辐照稳定性差 ,与包壳相容性差。 (2) 铀合金 铀通过合金化可使材料稳定在某一相,并以此提高辐照时的尺寸稳定性和抗腐蚀性能。铀- 锆合金是一种有希望的金属燃料。铀-钼合金也在研究中。美国的快堆一体化燃料循环研究就是用金属型的铀-钚-10%锆合金作燃料的。 4.1.2 陶瓷型燃料 铀、钚、钍与非金属元素(氧、碳、氮等)的化合物组成了陶瓷型核燃料。由于这些燃料有很高的熔点,无相变,与包壳和冷却剂相容性好,辐照稳定性好等有利条件,动力堆普遍采用这类材料作核燃料。 陶瓷型核燃料有氧化物型、碳化物型及氮化物型。氧化物型应用最普遍。各种的性能对比参见表4-1。 4.2 二氧化铀燃料 优点: a. 熔点高,晶体结构为面心立方(FCC),各向同性,并且从室温到熔点没有相变。 b. 高温稳定性和辐照稳定性好。 c. 化学稳定性好,与高温水不起作用,与包壳相容性好。 d. 在1000℃以下能包容大多数裂变气体。 e. 有适中的裂变原子密度,非裂变组合元素氧的热中子俘获截面低(?0.002靶恩)。 缺点: a. 导热系数小,使芯块的温度梯度过大。 b. 机械强度低、脆,在反应堆条件下易裂,且加工成型困难 4.2.1 二氧化铀的物理性能 (1)晶体结构 (2)密度 (3)熔点 (4)导热率 (5) 热膨胀 (6)蒸汽压 二氧化铀的晶体结构 相图中的垂线代表化合物UO2(O/U=2.0)和U4O9 (O/U=2.25) , O/U比较大的其它化合物是U3O8 和UO3。 低温下,O/U2的是UO2和金属铀的混合物,高温下是UO2和液态金属铀的混合物。 在一个O/U不等于2.0的很宽的区域,系统是单相。是氧在氧化物中的真正的固溶体。 在各种化合物UaOb的垂线之间存在很多的两相混合物。 4.2.2 力学性能 UO2在常温下是脆性陶瓷体,断裂强度约为110MPa,在韧脆转变温度(~1400℃)以上,随着温度升高,强度急剧降低,同时出现塑性。 1)断裂强度-二氧化铀在脆性范围内的断裂强度与密度、晶粒度、温度有关。 σf = 170×[1-2.62(1-D)]12 G-0.047exp (-1590/RT) (4-2) 式中 σf—断裂强度(MPa);D—密度;G—晶粒尺寸(μm);T—绝对温度;R—气体常数(8.134J/Mol.K)。 2)压缩强度-晶粒尺度在0-20μm的二氧化铀的压缩强度在420到980Mpa之间。 3) 弹性模量-与温度、气孔率有关。室温时约为2.1-2.3×105MPa,随温度增加,该值呈直线下降,系数为3.09×10-2/K;随气孔率增加,弹性模量减小。关系式如下: EP = E0(1-2.62P) (4-3) 式中: P为气孔率,E0为室温时理论密度的UO2的弹性模量,为2.26×105MPa。 4)高温蠕变-高温时
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