乙烯丁酸甲酯反扩散火焰初生碳烟颗粒微观结构及氧化特性研究.docVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：184010 乙烯/丁酸甲酯反扩散火焰初生碳烟颗粒微观结构及氧化特性研究 蒋 波，万国鑫，刘 冬* （南京理工大学 能源与动力工程学院，南京 210094） （Tel: Email: dongliu@njust.edu.cn） 摘 要 本文利用高分辨透射电镜、X射线衍射仪和热重分析仪，研究了不同丁酸甲酯掺混比例下乙烯反扩散火焰生成烟黑颗粒的微观结构和氧化特性。研究结果表明，添加丁酸甲酯，烟黑颗粒团聚程度增加，平均微晶长度增大，平均微晶曲率减小，氧化活性减弱；提高丁酸甲酯掺混比例，烟黑颗粒团聚程度加剧，平均微晶长度增大，平均微晶曲率变化不大，而氧化活性进一步变弱。 关键词 反扩散火焰；丁酸甲酯；碳烟颗粒；微观结构；氧化特性 0 前言 随着中国经济的快速发展，工业化快速推进，各行业对能源需求日益增加，能源供应形势也日益紧张。现代社会中的人离不开能源，其他能源使用方式有所发展， 但燃烧仍然是人类使用能源的主要手段之一，广泛用于制造业和交通运输业。燃烧会带来一定的环境污染，随着环境保护越来越受到人类的重视，对于清洁燃烧以及新型燃料提出了更高的要求。碳烟作为燃烧产生的烟尘污染物之一[1,2]，我们需要清楚地了解燃料燃烧产生碳烟的具体物理和化学特性以及其影响因素，为新型燃料的使用和清洁燃烧提供技术和理论支持。 碳烟是燃烧过程中在高温区能量转化不完全形成的固体小颗粒，其成分主要是碳。碳原子之间、碳原子与氢原子能够形成极其稳定的化学键，在不完全燃烧下的高温环境中能够生成固态碳粒子[3]。碳烟颗粒很小，很容易通过呼吸道进入人的肺部并沉积在其中，其表面的多环芳烃具有诱变性与致癌性[4]；碳烟颗粒温室效应的源头之一，是除了二氧化碳之外造成温室效应的重要因素，它在引起全球气候非正常变化的过程中充当着重要的角色；碳烟具有极强的辐射性，连续辐射的碳烟还是火灾生长与蔓延的主要原因。但是碳烟也有其利用价值，相对于火焰中的气体碳烟颗粒发射率要高很多，火焰中少量的碳烟就能发射出强烈的黄色亮光，这能加强火焰的辐射传热。碳烟同时也是一种常见的工业原料，在橡胶、印刷、染料等行业中有广泛的应用[5]。所以，尽管碳烟对人类健康具有严重的危害，但是安全的控制碳烟的生成、排放对于燃烧设备的正常运行、提高能源利用效率以及降低燃烧颗粒污染物排放有重要意义。 燃烧的不可替代、化石燃料的不可再生和高污染使得寻找化石燃料的替代可再生燃料并研究其燃烧污染物的控制方法就显得至关重要。生物柴油拥有清洁、可再生、来源 基金项目：国家自然科学基金。 丰富及应用广泛等特点，是一种可替代柴油的生物能源。但是，生物柴油是复杂的混合物，直接对其建立燃烧反应机理研究难度非常大。现在国内外普遍的研究方法是使用生物柴油替代物或者替代混合物。所使用的替代物或者替代混合物具有相对较为简单的结构组成，但又可以再现生物柴油燃烧氧化的主要特性，这样就可以对替代物或替代混合物建立燃烧氧化反应机理，从而有助于理解和掌握实际生物柴油的燃烧过程和机理、燃烧产物及其对环境的影响。丁酸甲酯是目前应用比较广泛的生物柴油替代物，可用于研究生物柴油的燃烧特性。 扩散火焰中碳烟的生成一直是燃烧学领域的研究热点，国内外研究者基于化学动力学建立了碳氢燃料扩散火焰中碳烟的生成摸型，并开展了数值模拟研究。由于扩散火焰中碳烟体积分数在空间范围的变化，碳烟的形成和燃尽过程及其所涉及的化学反应过程非常复杂[6]，还未完全被掌握。对于碳烟的形成有多种不同的理论模型，其中较为完善并被广泛认同的是Gaydon总结的“碳氢化合物聚合理论”[7]。国内外研究者对其开展了基于化学动力学数值模拟的研究。碳烟在火焰中的形成和燃尽过程以及这些过程中其所涉及的物理变化、化学反应过程都非常复杂，具体机理还没有被人类完全掌握[8]。目前国内外研究结果只表明碳烟前驱体是多环芳烃（PAH）的分子形态，至于其如何生成核态碳烟微粒尚且不为人类所认识[9]。Leung等[10]在前人研究的基础上提出了碳烟在模拟层流非预混火焰中的形成、成长以及燃烧的简单化学反应机理，将详细或简化的化学反应加到气相反应中，所涉及反应机理有碳烟成核、表面氧化、颗粒凝结以及燃烧的整个过程。Vander Wal等[11]对柴油燃烧生成的碳烟颗粒利用高分辨率透射电镜进行了微观结构研究。Yehliu等[12]对柴油的不同配比对