Lecture5表面等离激元（整理）.pptVIP

一维原子链的等离激元 T. Nagao et al., Phys. Rev. Lett. 97, 116802 (2006). 演示课件 STM隧穿电子诱导的光发射 等离激元 F. Rossel et al., Surf. Sci. Rep. 65, 129-144 (2010) 隧道结的理论模型 发光强度的角度分布 ~60o 针尖 衬底 演示课件 STM形貌 光发射 电子结构 针尖诱导Ag原子链的光发射 一维银原子链 原子链的发光与其电子结构紧密相关 C. Chen, et al., Science 325, 981 (2009) 演示课件 SP vs. SPP Surface plasmon polarition (SPP) Retarded regime Electromagnetic surface waves that can propagate along a surface. Surface plasmon coupled with a photon Surface plasmon (SP) Non-retarded regime Electrostatic surface waves Non-propagating collective vibrations of the electron plasma near the metal surface 演示课件 以上利用麦克斯韦方程讨论了表面等离激元的经典图像，但是忽略量子效应的影响。实际上量子效应会对系统电子的非局域响应和表面处电子密度的微观空间分布产生很大的影响。在长波极限(qqF)，这些量子效应一般可以被忽略。但是当等离激元的波长接近原子尺度时，量子效应将变得非常明显。 演示课件 Surface Plasmon的微观理论描述 z B V 0 ε(ω) ε(ω)=1 d⊥ n0 n+ d// (V? z ? B) 演示课件 方法：将 z=B 代入以上两式，得到表面两边的连接方程，再联立求解。 困难： 两个未知积分的存在！ 出路： 近似求解（Q1），在所有关于Q的表达式中精确到Q的一次项。 关键： Dx 和 Ez （仅仅需要其在Q=0 的情况下的表达式）。 对任意z: 演示课件 (V,B)区域之外Surface Plasmon电场的表达式 演示课件 (V = 0ˉ) (B = 0+) 考虑到： 代入 代入 演示课件 考虑到： (V = 0ˉ) (B = 0+) 代入 演示课件 微观描述下表面等离激元的色散关系 演示课件 d//(ω)和d⊥(ω)的示意图 演示课件 其中d// 对应于平衡状态下表面电荷的质心相对于凝胶边界（最外层原子核向表面外延伸一个半晶格长度）的位置。 d?? 是表面等离子体诱导电荷的质心相对于凝胶边界的位置。 对于简单金属来说，由于金属体内的电子总会往表面外溢出一部分，因此d??都位于表面之外，也就是说d?? - d// 0，所以简单金属的表面等离激元在长波极限一般都服从负的色散关系。 演示课件 简单金属的表面等离激元 M. Rocca, Surf. Sci. Rep. 22, 1-71 (1995) 在长波段，简单金属的表面等离激元总是呈现负色散。 演示课件 贵金属表面等离激元 M. Rocca, Surf. Sci. Rep. 22, 1-71 (1995) 对于贵金属，负色散的情况不再存在，在可探测的波矢范围内，总是呈现正色散。 演示课件 Ag的Surface Plasmon色散曲线线性系数的解释 d-band的存在对Surface Plasmon的影响： 1. Band-structure effects. ——different nonlocal density-density response function  from that of the simple metal. 2. Mutual s-d electron polarization. ——the influence of the 4d electrons is represented via the  same local dielectric function εd(ω) as in the bulk. 演示课件 Band-structure effects 对于没有d-band存在的简单金属，ψk(r)和εk分别只是s-band 近自由电子的单粒子波函数和其对应的单粒子能量（可以由凝胶模型通过LDA求出）。 对于有d-band存在的贵金属， ψk(r)应该为s-d band 发生杂化后，形成的新的单粒子