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第九章三阶非线性折射率
一束强的激光光束在介质中传播,由于介质折射率随光强改变的非线性光学效应,即折射率与光强有关,从而导致光束空间和时间分布,频谱、偏振状态发生变化的过程叫做光束的自作用,它是一类三阶非线性光学过程,包括自聚焦、自散焦和自相位调制等效应。
第一节、光克尔(Kerr)效应
在各向同性的透明介质(如非晶体和液体)上加上静电场,如下图:
图一、电光克尔效应实验装置示意图,克尔盒两边是起偏器和检偏器。
外加电场破坏介质的各向同性,产生双折射,光轴方向平行于电场方向,并且,即,线偏振光经过L长度的电场区,对光和光产生的相位差为,其中,称为克尔常量。这一现象是克尔于1875年发现的,故称为电光克尔效应。如果起偏器和检偏器的透偏方向垂直,自然光入射,则透射光强为:
…(1)
其中I0为入射自然光强,α为起偏器透偏方向和克尔盒外加电场方向之间的夹角。1、在无外加电场时,无光透过,处于关态;2、当,即外加电场为时,透射光强最大,处于开态。
如果外加静电场换成频率为的光电场,通过三阶非线性光学效应,改变频率为的光波的折射率,同样,这一现象称之为光克尔效应。定义克尔系数:,它可以衡量光克尔效应的大小。其中和分别是入射信号光电场偏振方向与外加泵浦光光电场偏振方向平行和垂直时的折射率。
1964年Mayer和Gires首次理论预测了光克尔效应(Compt. Rend. 1964, 258, 2039),激光场和液体分子偶极子的相互作用,可以让分子有序排列,如果激光场足够强,则导致介质出现双折射现象。1969年Duguay和 Hansen利用皮秒激光脉冲研究二硫化碳和和硝基苯的分子取向动力学时,实验上观察到了光克尔效应(Appl. Phys. Lett. 1969, 15, 192)。目前光克尔效应是研究透明介质的超快动力学过程的重要手段(Science 1993, 262, 1386,Phys. Chem. Chem. Phys., 2007, 9, 2167–2180)
一、光克尔效应原理
光克尔效应的对应的非线性光学极化强度():
…(2)
所以此过程对应的三阶非线性极化率为,所以极化强度,即在频率处产生与频率的场强模的平方有关的非线性极化强度为:
…(3)
假设入射光沿轴方向传播,外加泵浦光的偏振沿轴方向,所以:
…(4)
…(5)
将将上式代入振幅慢变化近似的耦合波方程:
…(6)
在小信号近似下,即不变,则方程(6)式的解为:
…(7)
其中:
三阶非线性过程对相位的调制对应的折射率的改变为
…(8)
同理:
…(9)
则:
…(10)
说明:当时,即外加泵浦光变为静电场,则为克尔常量。
二、光克尔的应用
1、全光超快开光;如下图所示:
图二、基于光克尔效应的全光开关(Optical Engineering 29(3), 200-209 (1990))
光克尔效应可以用于超快开关,使用泵浦脉冲,使用具有响应的时间的非线性介质,可以实现对信号光束具有响应的超快光开关。
2、超快分子动力学探测
图三、超快光克尔探测的实验装置(徐楠 北京大学物理学院博士论文(2008年))
如图三所示,光强较强的泵浦光和探测光经过一系列光学元件聚焦在克尔盒中。在探测光光路的聚焦透镜前面加入了半波片和四分之一波片。引入四分之一波片的目的就是将原有的线偏光转变成椭偏光,而椭偏光的两个主轴仍然定在与泵浦光偏振面成45度夹角的两个互相垂直的方向上。引入半波片的目的是用来调节这两个分量的相对大小。探测光变为椭偏光,而且在信号光的偏振方向上有了分量,因此信号光由两部分组成:分子取向导致的双折射引起的偏振方向改变而透过的透偏方向为Y的检偏器的信号;另一部分是探测光的Y分量。测量不同光程延迟条件下的信号光,给出分子超过动力学过程。
图四、经典的光克尔弛豫(J. Phys. Chem. B 2008, 112, 15529–15539)
第二节、光束自聚焦
一束入射光,在非线性光学介质中产生的非线性光学效应,改变了介质中的折射率,变化的折射率又影响了入射光的波前,出现了光束自聚焦和自散焦现象。
一、自聚焦和自散焦的物理过程
高强度激光光束入射各向同性介质(有中心对称性,即),频率为的极化强度为:
…(11)
此时的介电常数:
…(12)
对应着吸
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