离子材料的制备与选择性捕集CO和SO2研究.pdfVIP

摘 要 近年来，工业废气中排放的 CO、SO2 等有害气体对人类健康和环境造成极 大威胁。在另一方面，CO、SO 又是较好的基础原料气体，可用于合成多种高附 2 加值的羰基化学品和硫化学品。目前，CO 和SO2 的选择性捕集，以及吸收速率 仍是亟待解决的科学问题。因此，为解决上述问题，本论文根据CO 和SO2 的气 体特性而设计合成了不同离子材料用于CO 和SO2 的捕集。主要研究内容如下： 首先，合成了醋酸亚铜质子型离子液体（[EimH][OAc]-0.6CuOAc ），在 293 + K ，1 bar 下，用于对CO 进行吸收，吸收量能够达到0.42 mol CO/mol Cu ，且平 衡时间仅为10 min。更重要的是，CO/N ，CO/H 的理想选择性分别能够达到967 2 2 和93，这对于在工业废气中选择性分离CO 具有重要意义。随后，通过了红外光 谱和理论计算研究表明，该气体吸收过程同时包含物理吸收和化学吸收行为，且 + 以化学吸收为主，通过结合生成Cu(CO) 的方式进行吸收。此外，该离子液体具 有良好的循环稳定性能。 其次，设计了一种中空纳米管超交联离子聚合物（HNIP ），该聚合物可对烟 气中的SO 进行快速且高效地吸附。其中，HNIP-TBMB-1 在298 K 和 1 bar 压 2 力下具有非常高的 SO 吸附容量（7.2 mmol g-1 ）和良好的 SO /N （3186 ）和 2 2 2 SO /CO （91 ）分离选择性。此外，HNIP-TBMB-1 还显示出极快的 SO 吸附速 2 2 2 率，1.75 分钟即可达到吸附平衡，且Fick 扩散模型的扩散时间常数为0.25 min- 1 。穿透实验进一步表明HNIP-TBMB-1 在去除模拟烟气中（3000 ppm ）SO 方面 2 性能优异。而且，HNIP-TBMB-1 在吸附-解吸循环中显示出良好的可逆性，重复 使用 12 次后吸附容量未见明显降低。本工作表明，设计具有中空纳米管特殊结 构的HNIP 材料可以实现快速，选择性和可逆的SO 捕集。 2 关键字：离子液体；中空材料；气体捕集；选择性分离；可逆吸附 I Abstract In recent years, harmful gases (such as CO and SO ) emitted from industrial waste 2 gas pose a great threat to human health and enviroment. On the other hand, CO and SO 2 are favorable basic raw