激光光谱学第三章.pptVIP

光谱烧孔示意图 B. 光谱烧孔的发展历程 固体中的永久光谱烧孔现象是1974年发现的。 1975年, Szabo提出将光谱烧孔应用于光存储的设想。 二十世纪八十至九十年代，光谱烧孔成为光谱学领域研究的前沿热点之一。 1991年，室温光谱烧孔的实现成为光谱烧孔发展的里程碑。 90年代，瑞士科学家Wild等报导了用光谱烧孔的方法存储全息图像 (PMMA). 迄今，作为高分辨光谱学的一种重要手段，光谱烧孔仍然值得重视。 图 光谱烧孔应用于光存储示意图 在液氦温度下，非均匀线形内可烧出103 个以上的孔，理论上可使存储密度提高103倍。 108bit/cm2 1011bit/cm2 n(V, ?) n(V) 一般空间光存储 光谱烧孔光存储 C. 光谱烧孔的分类 按烧孔过程中分子的结构或离子的价态是否发生了变化， 烧孔可以分为光化学烧孔或光物理烧孔。 光化学烧孔：如无机固体离子中心、色心的离化，有机材料中的光解，异构，化学键的断裂等等。 光物理烧孔：如玻璃中固体离子中心周围局域结构的重排。 按照孔的寿命，可以分为瞬态烧孔和永久烧孔 (Persistent spectral hole burning)。 瞬态孔：孔的探测必须与烧孔同步进行。 永久孔： 在烧孔结束之后，仍然可以探测到孔的存在。 瞬态孔的寿命一般在纳秒到毫秒量级，永久孔的寿命可以长至数十天。 按烧孔光对孔形成的贡献， 可以分为单光子烧孔和光子选通光谱烧孔。光子选通光谱烧孔是IBM科学家Macfarlane等首次报导的。 导带 激发态（5D0) 基态(7F0) 陷阱 h?1 烧孔 h?2 选通 受体 CHCl3 T1 Tn S0 S1 两步光离化型和电荷转移型光子选通光谱烧孔示意图 边孔和反孔：在探测烧出的孔时，除频率与烧孔光相同处的孔外，有时还可以在两侧其它位置处探测到孔，称为边孔， 在某些频率上还可以看到吸收的增强， 称为反孔。 边孔和反孔的出现通常是由于晶场劈裂、超精细结构引起的。 孔(hole) 边孔(sidehole) 反孔(antihole) 在低温下， 很多固体离子中都存在光谱烧孔现象: 二价 /三价稀土离子：Sm2+/Eu2+ /Eu3+/Pr3+ 过渡金属离子：Co2+ 色心： Fn+ 有机分子：H2P, PMMA 半导体纳米材料：CuCl, NaCl D. 光谱烧孔的探测方法： 吸收光谱/ 激发光谱/偏振光谱/全息光谱 永久孔的探测： （1） 用一束弱的可调谐激光扫瞄，在烧孔之前先探测激发光谱/吸收谱； （2）固定激光在非均匀线形内某一频率位置，用强光对样品进行辐照若干时间； （3）再用一束弱的可调谐激光扫瞄，在烧孔之后探测激发光谱/吸收谱. 可调谐激光器 单色仪 取样平均器 计算机 M NF L 可调谐激光器 单色仪 取样平均器 计算机 M NF L S S 用激发光谱测光谱烧孔实验装置 用透射/吸收光谱测光谱烧孔实验装置 可调谐激光器 单色仪 取样平均器 计算机 NF L S G ?/4波片 用偏振光谱测光谱烧孔实验装置 可调谐激光器 单色仪 取样平均器 计算机 S M M M Shutter Shutter 用全息光谱测光谱烧孔实验装置 E. 二能级系统烧孔的孔宽和孔深： 如果将烧孔的过程用二能级系统近似，则根据光学Bloch方程，可以得到在连续光激发下的孔深和孔宽稳态解分别为: 烧孔光功率密度 在烧孔光功率密度较低的情况下 孔的动力学演变过程 测量孔的面积随烧孔时间的变化是分析烧孔过程的基础。 孔的时间演变过程既与烧孔材料有关， 又与烧孔光的工作方式有关(脉冲光、连续光). 对很多材料，在脉冲光烧孔条件下， 孔面积随烧孔时间的变化关系为指数关系。在连续光烧孔条件下，孔随时间的变化关系为密指数形式比较常见。 测量方法： 孔深随时间的变化： 用频率固定的烧孔光辐照样品，荧光监测位置也不变，即时测量烧孔光频率位置激发下的荧光强度随时间的变化。D(t) = 1－INormalized（t) 注意事项：这种方法测量的结果适合于无荧光漂白的情况。 孔面积随时间的变化： 烧孔前激发光谱 (S0)，烧孔若干时间t后，再测激发光谱 (S(t))，1-S(t)/S0 即为相对孔面积随时间变化。