含氮多孔碳限域金纳米粒子用于电化学检测液相二氧化氯.docxVIP

第11期1572?1580第40

第11期1572?1580

第40卷

2023年11月

CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRY

DOI：10.19894/j.issn.1000-0518.230198

含氮多孔碳限域金纳米粒子用于电化学检测液相二氧化氯

张鼎杨微微缪嵩松苏怡*

（中国科学院长春应用化学研究所，中国科学院高性能橡胶及其复合材料重点实验室，长春130022）

摘要目前，二氧化氯（ClO2）消毒剂已成为最受人们青睐的绿色消毒剂之一。虽然人们广泛应用ClO2消毒剂于各个领域，但有关ClO2浓度检测的研究报道却比较少。因此，开发新型敏感材料用于检测液相ClO2显得尤为重要。以聚吡咯为氮源，与KOH混合烧结后得到的含氮多孔碳（NPC）作为基底，负载金纳米粒子后经高温煅烧去除表面活性剂，得到含氮多孔碳负载金纳米粒子催化剂（NPC-Au-P）。与传统方法制备的氮掺杂碳负载金纳米粒子相比，NPC-Au-P中多孔结构可限域金纳米粒子，使其在经过高温煅烧后仍可以保持较小的尺寸，因此具有较高的催化活性。在电化学检测液相ClO2方面，NPC-Au-P表现出较高的灵敏度（29.77L·mA/mol））以及较低的检出限（0.12μmol/L）。

关键词含氮多孔碳；金纳米粒子；限域；电化学；二氧化氯

中图分类号：O646.5文献标识码：A文章编号：1000-0518（2023）11-1572-09

二氧化氯（ClO2）作为目前非常理想的杀菌消毒剂而广泛应用于饮用水消毒、医疗卫生、烟气净化和食品保鲜等重要领域［1-3］。然而，ClO2如若使用不当，对人体的损害同样不可忽略［4］，当其浓度过高时，可对人体的黏膜组织造成危害。各国一直对ClO2的使用浓度有着严格的要求，国标GB28931-2012中也明确规定了ClO2用于不同消毒对象的使用浓度。因此，对ClO2浓度的监测尤为重要，开发更加高效灵敏的ClO2检测技术成为了研究热点。

电化学传感器具有灵敏度高、检测限低和操作简便等优点［5-6］。其检测原理是利用敏感材料的催化性能促使待测物发生氧化还原反应，输出的电流信号与待测物浓度成正比，从而实现待测物浓度的检测。然而，如何制备性能更加优异的电化学传感器敏感材料仍是挑战之一。目前，不同基底材料负载Au纳米粒子的制备技术已比较成熟［7］，然而该类材料仍存在着不足：其在制备过程中引入的表面活性剂难以彻底清除，覆盖的活性位点无法起到催化作用。经过煅烧后虽然可以彻底清除材料中的表面活性剂，但金纳米粒子在高温处理过程中极易形成团聚［8］，难以保持较小的尺寸，而尺寸大小是其催化性能的重要影响因素之一［9-10］。为解决此问题，本文制备一种新型敏感材料：以导电高分子聚吡咯作为前驱体［11］，制备含N多孔碳并负载Au纳米粒子，其中N元素的引入可以有效提高材料的亲水性，丰富的孔径结构可以限域Au纳米粒子，使其经过高温煅烧后，既可以彻底清除表面活性剂，又可以维持Au纳米粒子的小尺寸。由此方法制备的电化学传感器敏感材料具有较高的催化活性，在检测液相ClO2的应用中表现出优异的性能。

1实验部分

1.1仪器和试剂

DHG-9078A型鼓风干燥箱（上海精宏实验设备有限公司）；OTF-1200X型三温区管式炉（合肥科晶材料技术有限公司）；DZF-6020型真空干燥箱（上海精宏实验设备有限公司）；D8ADVANCE型X射线衍射仪（XRD，德国BRUKER公司）；Escalab250Xi型光电子能谱仪（XPS，美国ThermoFisherScientific公司）；ASAP-2010型物理吸附仪（N2吸/脱附，美国麦克仪器公司）；FEITecnaiG2F20型透射电子显微镜

2023-07-23收稿；2023-09-23接受

吉林省与中国科学院科技合作高技术产业化专项资金项目（No.2023SYHZ0025）资助

*E-mail：suyi@ciac.ac.cn

第11期张鼎等：含氮多孔碳限域金纳米粒子用于电化学检测液相二氧化氯1573

（TEM，日本电子公司）；CHI660d型电化学工作站（上海辰华仪器有限公司）；U3310