改性柱撑黏土催化剂CH4-SCR脱硝性能研究.pdf

摘要

摘要

氮氧化物（NOx）对自然环境和人类社会具有严重的危害，有效控制氮氧

化物对自然环境具有深远意义。选择性催化还原技术中，CH-SCR由于还原剂

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CH有储量多，价格低的优点受到广泛关注。故而研究出适用于CH-SCR中的

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催化剂有着重要的实际意义。通过大量文献以及课题组前期的工作表明，在

CHSCRCoInGa

4-中以、、等为活性金属的分子筛催化剂在合适的制备条件和

反应条件下能够获得较好的脱硝性能，而柱撑粘土作为一种类分子筛，由于自

身的结构优势以及价格比分子筛更低廉等优点，在SCR脱硝中已经有大量研究

通过合适的改性以及制备条件、反应条件的优化，可以获得较高的脱硝效果。

但在CH-SCR中的研究较少，且缺乏系统性的研究，为此本研究通过对柱撑黏

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土催化剂在CH-SCR中的脱硝活性进行测试，筛选出具有较好活性的催化剂并

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对其进行进一步的优化改性，制备出具有较高脱硝活性的催化剂最后通过表征

分析其物化性质以及脱硝性能提升的原因，具体内容如下：

通过对常规金属柱撑黏土催化剂，活性金属柱撑黏土催化剂以及负载型柱

撑黏土催化剂在无硫无水条件下的脱硝性能进行研究，筛选出具有最优脱硝活

性的催化剂。结果表明，Co-Al-PILC拥有最优的脱硝性能，在450℃可达到最

高的NOx转化率45.2%。

Co-Al-PILCAlCo

对筛选出的进行制备条件（柱撑剂制备、负载量、制备

CHONO

方法）和反应条件（浓度、浓度、浓度、空速）的优化。结果表明，

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1mL/min60℃2.5

最佳制备条件为：滴加速度、反应温度为、碱化度为、老化

24hCo20%NO

时间、负载量为、制备方法为超声浸渍法；最佳反应条件为：

400ppmO10%CH/NO1.512493h-1

浓度，2，4比例为，空速，在此条件下，最

高NOx转化率为72.3%，与优化前相比，NOx转化率提升27.1%。

为进一步提升NOx转化率，选择Fe、Ni、Ce对Co-Al-PILC进行进一步

改性，结果表明Ni的加入对催化剂的提升较大，当Ni-Co质量比为0.4时，效

果提升最大，最高NOx转化率达到85.8%。0.4Ni/Co-Al-PILC的含硫含水性能

测试结果表明，通入100ppmSO与10%HO后，催化剂的NOx转化率下降至

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46.5%之后稳定在46%附近；切断SO和HO，NOx转化率为69.3%，可以看

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出催化剂0.4Ni/Co-Al-PILC的硫水中毒现象也是部分可逆的。表征结果表明，

Co+2+3Ni+2Ni

在催化剂中主要以价、价的形式存在，主要以价形式存在，