P(Ag)-g-C3N4_FeVO4复合材料的制备及其光辅助类芬顿降解四环素.pdf

摘要

摘要

随着全球工业发展和城市化水平的提升，水环境受到的污染日益严重，由于

抗生素对人类健康和水生生物群的持续不良影响，成为新兴环境污染物。四环素

（TC）是治疗人类和动物传染病最常用的抗生素之一，在某些情况下，TC也用作

畜牧业和水产养殖业的饲料添加剂。由于TC具有稳定的化学结构和低生物降解性，

其中70-90%的母体材料通过尿液和粪便排入自然环境，导致TC残留物在各种生

态系统中经常被检测到，通过食物链中的生物积累影响人类健康。TC长期排放到

环境中也会刺激抗生素耐药细菌的出现并扰乱基本微生物群落。因此，寻找一种

从水体中高效去除TC的技术至关重要。目前，将光催化与芬顿技术结合形成的光

辅助类芬顿极具前景。

本文不仅论述了水体中TC的来源及其危害，还系统性阐述了现阶段水环境中

TC的去除方法，并针对操作条件、影响因素和治理能力进行了比较。重点介绍了

光辅助类芬顿在TC去除领域的应用，讨论了类芬顿体系的机理和影响因素。分析

了石墨氮化碳的优缺点，详细介绍了石墨氮化碳的改性方法。本研究以石墨氮化

碳为基准材料，经磷（银）掺杂后与钒酸铁形成II型异质结降解TC模拟废水，

探究了最佳去除条件，并对其降解机理和途径进行了推测，研究了降解中间体的

毒性，具体研究内容如下：

1.采用浸渍沉淀法制备了P-g-CN/FeVO-400II型异质结复合材料，研究了

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P-g-CN添加量对复合材料晶体结构和性能的影响，考察了pH、HO浓度、

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P-g-CN/FeVO-400用量、TC初始浓度对TC降解效率的影响，并使用拟一级动

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力学模型对所得数据进行拟合。通过循环实验和阴阳离子影响探究了

P-g-CN/FeVO-400的稳定性和实用性。利用活性物种捕捉实验和电子顺磁共振波

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谱分析，提出了TC的降解机理，探究了降解过程中HO的含量变化，初步确定

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降解过程中存在HO的生成，并提出了两步单电子氧还原的生成途径。利用

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LC-MS联用技术对降解中间体进行分析，提出了降解途径，采用黄豆发芽实验和

T.E.S.T.毒理性分析软件评估了中间体的毒性。

2.用水热法制备了Ag-g-CN/FeVO-12II型异质结复合材料，研究了FeVO

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摩尔量对复合材料晶体结构和性能的影响，考察了pH、HO浓度、

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Ag-g-CN/FeVO-12用量、TC初始浓度对TC降解效率的影响，并使用拟一级动

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力学模型对所得数据进行拟合。通过循环实验、高盐度废水实验以及

Ag-g-CN/FeVO-12对其他抗生素的降解探究了Ag-g-CN/FeVO-12的稳定性和

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摘要

实用性。根据活性物种捕捉实验和电子顺磁共振波谱分析，提出了TC的降解机理。

利用LC-MS联用技术对降解中间体进行分析，推测了降解途径，采用黄豆发芽实