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摘要
半导体光催化技术是一种理想的应对能源危机的绿色化学技术。然而,光催
化剂的光生载流子分离效率较低且光催化反应物分子活化困难限制了光催化反
应效率。为了解决上述问题,本文设计、制备了一种新型的热电材料/半导体纳米
复合光催化材料(BiTe/TiO),评价了BiTe/TiO的光催化产氢和光催化CO
2322322
还原活性,研究了BiTe的助催化效应和光–热–电(PTE)效应对光催化反应的
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影响规律及微观机理。主要研究结果如下:
通过水热法将p型和n型BiTe(pBT、nBT)成功负载到商业TiO(P25)
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表面,得到了pBT/P25和nBT/P25复合材料。pBT/P25和nBT/P25具有良好的
复合结构和有效的电子耦合,展现了较强的光吸收能力。pBT和nBT作为热电
材料具有优秀的电导率,有利于光生载流子迁移。
光催化水分解产氢结果表明,含有2wt%pBT的pBT(2)/P25的最高H2产率
为144.3μmol·h−1。与P25相比,pBT(2)/P25具有更强的瞬态光响应电流和更低
的荧光强度,说明pBT作为助催化剂有效地促进了光生载流子的分离。对比研
究发现,nBT(2)/P25的H2产率仅为91.1μmol·h−1,证明pBT在界面处的能带弯
曲进一步提高了pBT/P25的产氢效率。
光催化CO2还原性能评价实验表明,pBT(2)/P25的最高CO产率为19.2
μmol·gcat−1·h−1。低温条件下,pBT(2)/P25的CO产率明显下降,说明pBT的PTE
效应通过促进CO2分子活化提升了反应效率。COMSOL模拟证明了pBT表面形
成了温度梯度,进一步引发pBT产生热电场。通过对比nBT(2)/P25的CO产率
(11.1μmol·gcat−1·h−1)证实了pBT的PTE效应促进了光生电子的迁移,从而提
高pBT/P25的CO2还原活性。
关键词:光催化,TiO,光热电效应,水分解,CO还原
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ABSTRACT
Semiconductorphotocatalysisisanidealgreenchemicaltechnologyindealing
withtheenergycrisisworldwide.However,thelowefficiencyofphotoexcitedcharge-
carrierseparationefficiencyandpooractivationofreactantmoleculesover
photocatalystslimitsthephotocatalyticefficiency.Tosolvetheaboveproblems,we
designandfabricateanovelthermoelectricmaterial/semiconductornanocomposite
photocatalyst(BiTe/TiO).Theactivitiesofphotocatalytichydrogenproductionand
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COreductionoverBiTe/TiOareevaluatedandtheco-catalyzing
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