石墨烯球制备及活化过硫酸盐降解废水研究.pdfVIP

摘要

碳基材料发达的孔隙结构、较大的比表面积使其具有良好的催化过硫酸盐性

能，目前已广泛应用于高级氧化领域。但是在实际工业应用中，碳基材料多为粉末

状，容易堵塞管道且难以回收。本文研究制备了一种易于回收且能高效催化过硫酸

盐的多孔石墨烯球，确定了最佳制备方法和条件。设计固定床反应器，填充催化剂

后加入过硫酸盐对苯酚废水进行处理，确定最优运行条件并处理实际废水，探究碳

基材料实际应用的可行性。

采用静电吸附法和海藻酸钠交联金属离子法制备出具有催化过硫酸盐能力的多

孔球状石墨烯催化剂，比较了不同材料的性能。其中以海藻酸钠交联Ca2+制备的

Ca2+/SA@NrGOb催化剂具有较高的机械强度和较好的催化性能，在60min内可将

浓度为20mg/L的苯酚完全降解。

探索了不同条件对Ca2+/SA@NrGOb催化剂性能的影响，煅烧温度和尿素投加

量是两个最主要的影响因素，随着煅烧温度的逐渐升高，苯酚的降解呈现先增强后

减弱的变化趋势；随尿素的投加量增加，苯酚的降解效率升高。海藻酸钠投加量和

GO分散液浓度的影响较小。最佳制备条件为海藻酸钠与GO质量比：1∶1、煅烧

温度：800℃、N元素与GO质量比：3∶1、GO分散液浓度：5mg/mL，该条件制

备的催化剂能活化PMS在40min内将苯酚完全降解。

将催化剂装填于固定床反应器中，以20mg/L浓度的苯酚为目标污染物，探究

不同运行条件的影响，在不调节pH时，最佳运行条件为流速5mL/min、PMS投加

量2.0g/L、催化剂填充量4.0g/L，该体系可在20min内完全降解苯酚。通过猝灭

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实验发现体系中存在多种活性氧物种，活性物种的作用为O·O·OHSO

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·。多次重复利用后催化剂仍保持较好的催化活性，第五次使用仍能在120min时将

苯酚完全去除。Ca2+/SA@NrGOb催化剂在处理实际废水中表现出良好的性能，经

反应器处理3h后，焦化废水原水和纳滤浓水的有机物种类和含量明显降低，该催

化剂具有良好的应用前景。

关键词：石墨烯球；金属络合；过硫酸盐；废水处理

ABSTRACT

Carbon-basedmaterialshavebeenwidelyusedinthefieldofadvancedoxidationdue

totheirwell-developedporestructureandlargespecificsurfacearea.However,in

practicalindustrialapplications,carbon-basedmaterialsaremostlypowdered,whichis

easytoclogpipesanddifficulttorecycle.Inthispaper,akindofporousgrapheneball,

whichiseasytorecoverandcancatalyzepersulfateefficiently,wasprepared,andthebest

preparationmethodandconditionsweredetermined.Afixedbedreactorwasdesigned,

filledwithcatalystandthenaddedwithpersulfatetotreatphenolwastewater.Theoptimal

operatingconditionsweredetermined