生物质碳纳米复合材料的制备及有机污染物处理应用研究.pdfVIP

摘要

水资源污染是世界性的环境治理难题，特别是工业废水不仅面临排放总量大，污

染物成分难以降解的问题，还可能因为成分之间的化学反应，产生额外有毒有害物，

造成更严重的二次污染。因此，研究开发能有效处理这些废水的功能材料，便成为重

中之重。生物质基碳纳米复合材料因其储量丰富、成本低、比表面积大、催化性能好

等优点，是近些年来探索研究处理水体中有机污染物功能材料方向的关注热点。本文

以农业废弃物核桃壳作为生物质碳源，采用热解法制备了一种Fe、N共掺杂复合碳

材料，可用于水体有机污染物对苯二酚（HQ）的检测和酸性橙（AO10）染料的降解，

具体工作如下：

（1）以核桃壳为原料，FeCl3和三聚氰胺分别作为Fe源和N源，经过一步热解

法制得Fe、N共掺杂Fe-N-C复合材料。我们发现制备的Fe-N-C复合材料具有优异

的类氧化酶活性，能够催化氧化底物3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB），使其变蓝色。有

趣的是，因为对苯二酚（HQ）具有还原性，可以专门抑制这种比色系统。基于此，我

们利用Fe-N-C复合材料建立了一种高灵敏度，高选择性测定HQ的比色新方法。该

方法对HQ的检出限为0.16μM,并可应用于环境水样中HQ高精度检测。该方法为

拓展高性能纳米酶在环境和生物传感应用提供了新途径。

（2）基于Fe-N-C复合材料具有大的比表面积和良好的催化性能，我们将其与过

一硫酸盐（PMS）联合，构成高级氧化工艺（AOPs）体系，用于染料AO10的催化降

解。实验发现Fe-N-C复合材料浓度在50μg/mL、PMS浓度为1mM时，AO10的降

解率在15min后便可达到99%。且在同等条件下对其他染料（刚果红、甲基橙和胭

脂红）的降解率也高达90%以上。自由基猝灭、电子顺磁共振测量（EPR）等实验证

实Fe-N-C/PMS体系的降解机理主要因为生成的超氧自由基（•O2-）可以作为活性氧

基团氧化降解有机染料大分子。该降解体系对水基质中常见无机离子、天然有机物

（NOM）具有较强的抗干扰能力。在实际自来水和池水水样的拓展应用中，AO10在

30min后也达到完全降解，证明我们构筑的Fe-N-C/PMS高级氧化工艺体系在治理生

物难降解有机有毒污染物方面具有较好的应用前景。

关键词：生物质基碳材料，氧化物模拟酶，比色传感，高级氧化工艺，催化降解

ABSTRACT

Waterpollutionisaworldwideenvironmentalmanagementproblem,especially

industrialwastewaterfacesnotonlytheproblemoflargetotaldischargeanddifficult

degradationofpollutantcomponents,butalsothepossibilityofadditionaltoxicandharmful

substancesduetothereactionbetweencomponents,causingmoreserioussecondary

pollution.Therefore,ithasbecomeatopprioritytoexploremorefunctionalmaterialsthat

caneffectivelytreatthesewastewaters.Biomass-basedcarboncompositeshavebeenahot

topicofinterestinrecentyearsinthedirectionofexploringfunctionalmaterialsforthe

treatmentoforganicpollutantsinwaterbodiesduetotheirabundantreserves,lowcost,large

specificsurfaceareaandpromisingcatalyticperformance.Inthispaper