NiCu_BDD电极的制备及其定向催化氧化去除水体中氨氮的研究.pdfVIP

浙江大学硕士学位论文感谢

感谢

浙江省重点研发项目“流域水污染综合整治集成技术及示范一人工湿地氮磷

深度削减集成技术研发和应用”(2019C03102)对本论文的资助!

Acknowledgements

ThisworkwasResearchandof

supportedbyKeyDevelopmentProgramZhejiang

9C031

Province(No．20102)．

浙江大学硕士学位论文摘要

摘要

大量来自工业、农业和生活含氮废水的排放会导致水体中的氨氮(NH3-N)

浓度不断升高，从而对水体中生物多样性和人体健康造成很大威胁。利用绿色的

电化学手段，将水体中的NH3-N尽可能多地转化为对环境无害的N2，可以缓解

NH3．N造成的环境污染问题。虽然氯介导的间接电化学氧化可以有效去除NH3．

N，但极易生成的含氯副产物会对环境造成较大的危害，因此设计一种N2选择

性高且副产物少的催化氧化电极材料用于NH3-N的直接氧化至关重要。本论文

基于硼掺杂金刚石(BDD)制备NiCu／BDD复合电极能够在无氯情况下高选择性

将NH3-N直接氧化为N2，为电化学NH3-N氧化电极的设计提供了新思路。

本文通过电化学沉积方法制备了新型的NiCu双金属负载的BDD电极，通

的协同氨氧化能力。通过塔菲尔斜率分析发现NiCu／BDD电极相比Ni／BDD和

Cu／BDD具有更好的氨氧化电子传递速率，塔菲尔斜率为23．7mV·dec～，仅为

Ni／BDD的2／3。通过电极循环伏安曲线发现NiCu／BDD电极在碱性条件下具有

V。

优异的氨氧化性能，且Cu的掺杂将反应的起始电压从0．396V降至0．345

通过探究不同实验条件对NH3-N氧化性能的影响，研究发现在较高电压、

达21．5

mg(hL)～，而在较低电压和pH条件下N2选择性更高，可达88．6％，

且Cu(OH)2纳米带／泡沫铜阴极的耦合有助于提升体系N2选择性。工艺参数优化

后发现当阳极电压为1．1L。1时，反应

V、pH为10，初始NHH-N浓度为100mg

为NOH-N。与氯介导的间接NH3-N氧化体系相比本体系的能量消耗降低了一半。

通过原位拉曼、x射线光电子能谱(XPS)的深入研究，确定了NiCu／BDD

电极表面的反应活性位点，借助电子自旋共振(ESR)验证了BDD电极所激发

吉布斯自由能，为后续直接氨氧化速率的提升提供了方向。

关键词：NiCu／BDD电极，氨氮去除，N2选择性，直接电化学氧化，羟基自由基

浙江大学硕士学位论文Abstract

Abstract

Anumberofwastewaterfromand

largenitrogen-containedindustrial，agricultural

domesticinthecontentof

sewagedischarge，resultingincreasingammonia

nitrogen

waterwhichathreattoandhumanhe