CP催化电极的制备及其电催化氧化氨氮效能的研究.pdfVIP

摘要

大量来自工业、农业和生活含氮废水的排放导致水体中氨氮（NH-N）浓度升

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高，对生物多样性和人体健康构成威胁。同时作为水体富营养化的主要原因之一，

废水中氨氮的处理受到了广泛的关注。目前，利用绿色电化学手段将NH-N转化

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为无害的N2是缓解环境污染的有效方法。近年来，NiCu电极因双金属间的协同效

应和价廉易得的优势，在氨氧化反应（AOR）中展现出巨大潜力，但仍面临过电位

大、活性位点暴露不足及产物选择性低等问题。因此，开发N2选择性高且副产物

少的催化氧化电极材料至关重要。本论文聚焦于在碳纸（CP）上负载NiCu双金属

催化电极及其在电催化氧化氨氮中的应用效能，并对催化电极在氨氮电化学氧化

过程中的机理进行了系统的研究，实现了氨的高效降解。

通过电沉积法制备了NiCu/CP电极，优化了沉积参数，得到了具有均匀沉积

和高电化学活性的电极，在LSV曲线中具有最低起始电位（0.4V）和最高电流密

度（1.2V时106.50mA/cm²）。并且在氨氮降解实验中表现出优异的电化学性能，

尤其是在尿素（5mmol）和硫酸钠（0.2mol/L）条件下，具有较高的氨氮降解率

（91.44%）、氮气选择性（73.21%）和法拉第效率（53.57%）。

通过SEM、XRD等物理表征揭示了电极的形貌特征和晶体结构，Cu的掺杂

对电极性能有着重要的影响。XRD分析结果表明Ni和Cu主要以Ni（111）、Ni

（200）和Cu（111）、Cu（200）形式存在。另外，NiCu/CP电极在氨氧化反应中

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具有最优的催化活性和更快的电子转移速率，其塔菲尔斜率最低且电荷转移阻抗

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最小，表现出高电流密度（26.74mAcm²）、较大的电化学活性表面积（ECSA＝220

cm²）及较好的稳定性，经过多次循环实验后仍能保持较高的氨氮降解率。

通过探究不同环境因素对NH-N氧化性能的影响，研究发现在Ni:Cu＝8:2的

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电极表现出最佳氨氮降解率（96.07%）。经过实验结果的对比发现，在电压为1.5

V、pH＝13、300ppm氨氮浓度条件下氨氮降解率最高、N2选择性为72.50%、电

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流效率最高（57.16%），能耗最低（15.07kW·h/kg）且反应速率常数可达0.55h¹。

进一步的机理研究表明，NiOOH是电极表面主导NH-N氧化的主要活性位

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点，并在1.5V时产生更多活性物质，促进NH4+的转化，具有良好的脱氮效果。

根据实验结果推测NiCu/CP电极表面的氨氧化途径可能遵循G-M机理。该研究

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为稳定高效的催化电极的合理设计和开发提供见解，并推动电化学氧化技术在氨

氮废水处理领域的应用。

关键词：NiCu/CP电极，电化学沉积法，电化学氨氧化，脱氮性能，N2选择性

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ABSTRACT

Theexcessivedischargeofnitrogen-containingwas